[论文解读] Discovery of Giant Unit-Cell Super-Structure in the Infinite-Layer Nickelate PrNiO$_2$

Jens Oppliger, J. Küspert+11 more|arXiv (Cornell University)|Apr 27, 2024

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science被引用 3

一句话总结

本研究通过原位温度退火，在无限层镍氧化物PrNiO₂中发现了一种巨大且稳定的超晶格结构，揭示了罕见的六重面内与四重面外周期性。该超结构归因于扩散性氧有序排列，其在室温以上形成，提示了一条通往超小布里渊区电子学的全新路径，与莫尔超晶格体系不同。

ABSTRACT

Spectacular quantum phenomena such as superconductivity often emerge in flat-band systems where Coulomb interactions overpower electron kinetics. Engineering strategies for flat-band physics is therefore of great importance. Here, using high-energy grazing-incidence x-ray diffraction, we demonstrate how in-situ temperature annealing of the infinite-layer nickelate PrNiO$_2$ induces a giant superlattice structure. The annealing effect has a maximum well above room temperature. By covering a large scattering volume, we show a rare period-six in-plane (bi-axial) symmetry and a period-four symmetry in the out-of-plane direction. This giant unit-cell superstructure likely stems from ordering of diffusive oxygen. The stability of this superlattice structure suggests a connection to an energetically favorable electronic state of matter. As such, our study provides a new pathway - different from Moiré structures - to ultra-small Brillouin zone electronics.

研究动机与目标

• 研究在热处理条件下，无限层镍氧化物PrNiO₂中长程超结构的出现机制。
• 确定此前未观测到的PrNiO₂薄膜中巨大原胞超结构的起源与稳定性。
• 探究氧扩散或顶盖层结构是否主导该超晶格的形成。
• 评估该超结构对平坦能带物理及超小布里渊区电子学的潜在影响。
• 建立一种超越莫尔异质结构的新型量子材料工程路径。

提出的方法

• 采用高能掠入射X射线衍射（GIXD）探测跨越多个布里渊区的大体积散射信号。
• 对生长在SrTiO₃衬底上的PrNiO₂薄膜实施原位温度退火，测量温度为386 K。
• 研究了两种薄膜体系：一种为结晶性SrTiO₃顶盖，另一种为非晶态SrTiO₃顶盖，以分离顶盖层的影响。
• 从探测器图像重建倒空间映射，利用分裂高斯函数与二次背景对峰强度进行分析。
• 通过分裂高斯函数的标准差提取相关长度，以评估长程有序性。
• 数据在PETRA III的P07束线采集，使用73 keV X射线，入射角为μ = 0.05°，探测器为Pilatus3 X CdTe 2M。

实验结果

研究问题

• RQ1 在室温以上热退火条件下，PrNiO₂中会形成何种结构超结构？
• RQ2 所观测到的超晶格结构是否依赖于SrTiO₃顶盖层的结晶性？
• RQ3 该巨大6×6×4超结构的起源是什么——氧有序、阳离子位移，还是插层？
• RQ4 该超结构的稳定性和周期性如何与电子平坦能带物理相关联？
• RQ5 该超结构能否作为与莫尔系统不同的超小布里渊区电子学平台？

主要发现

• 在PrNiO₂中观测到稳定的巨大超晶格，其原胞为6×6×4，具有六重面内平移对称性与四重面外堆叠有序性。
• 该超结构在室温以上形成，并在宽温度范围内保持稳定，表明其具有高的热力学稳定性。
• 无论SrTiO₃顶盖层为结晶性或非晶态，该超结构均能形成，表明其为PrNiO₂薄膜的本征特性。
• 超晶格衍射峰在倒空间中清晰分辨，强度映射显示在(h,k,1.75)、(h,1,ℓ)和(1,k,ℓ)平面存在明显峰位。
• 通过分裂高斯拟合获得的相关长度表明存在长程有序，支持该超结构的稳定性。
• 结果表明，退火过程中氧的扩散很可能是该超结构的起源，可能稳定了低能电子态。