[论文解读] Electronic, optical and transport properties of van der Waals Transition-metal Dichalcogenides Heterostructures: A First-principle Study

Ke Xu, Yuanfeng Xu+9 more|arXiv (Cornell University)|Apr 7, 2018

2D Materials and ApplicationsMaterials Science参考文献 81被引用 16

一句话总结

这项第一性原理研究探讨了过渡金属二硫属化物（MX₂，M = Mo, W；X = S, Se, Te）组成的范德华异质结的电子、光学和输运性质。采用包含范德华修正的密度泛函理论，作者发现大多数异质结表现出类型-II能带排列，电子-空穴对空间分离，由于层间耦合导致间接带隙，载流子迁移率增强，且具有强烈的紫外吸收——使其在光电探测器和LED等光电器件中具有应用前景。

ABSTRACT

Two-dimensional (2D) transition-metal dichalcogenide (TMD) MX$_2$ (M = Mo, W; X= S, Se, Te) possess unique properties and novel applications. In this work, we perform first-principles calculations on the van der Waals (vdW) stacked MX$_2$ heterostructures to investigate their electronic, optical and transport properties systematically. We perform the so-called Anderson's rule to classify the heterostructures by providing the scheme of the construction of energy band diagrams for the heterostructure consisting of two semiconductor materials. For most of the MX$_2$ heterostructures, the conduction band maximum (CBM) and valence band minimum (VBM) reside in two separate semiconductors, forming type II band structure, thus the electron-holes pairs are spatially separated. We also find strong interlayer coupling at $Γ$ point after forming MX$_2$ heterostructures, even leading to the indirect band gap. While the band structure near $K$ point remain as the independent monolayer. The carrier mobilities of MX$_2$ heterostructures depend on three decisive factors, elastic modulus, effective mass and deformation potential constant, which are discussed and contrasted with those of monolayer MX$_2$, respectively.

研究动机与目标

• 系统研究范德华堆叠的MX₂异质结（M = Mo, W；X = S, Se, Te）的电子、光学和输运性质。
• 利用安德森规则对异质结进行分类，并分析其能带排列和能带结构图。
• 探讨层间耦合对能带结构的影响，包括在Γ点形成间接带隙。
• 评估机械稳定性及载流子输运性质，特别是电子和空穴迁移率。
• 分析光学响应，包括吸收光谱和介电函数，以评估其在潜在光电器件中的应用。

提出的方法

• 采用包含PBE泛函和DFT-D2色散校正的密度泛函理论（DFT），以考虑范德华相互作用。
• 使用投影缀加平面波（PAW）方法，并在结构和电子结构计算中采用12×12×1的布里渊区采样k点网格。
• 应用HSE06杂化泛函以精确计算带隙和光学性质，尤其用于校正自相互作用误差。
• 利用介电函数ε(ω)计算光学性质，吸收系数α(ω)由ε₁(ω)和ε₂(ω)推导得出。
• 基于弹性模量、有效质量和形变势常数，采用形变势理论计算载流子迁移率。
• 通过能带结构和波函数重叠分析，评估AA和AB堆叠构型中层间耦合与对称性效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 MX₂异质结的电子能带结构如何随堆叠顺序（AA与AB）和材料组成而变化？
• RQ2 MX₂异质结中的能带排列（类型I、II或III）性质如何？其对载流子分离和激子特性有何影响？
• RQ3 层间耦合在多大程度上诱导形成间接带隙，或改变有效质量与载流子迁移率？
• RQ4 异质结的光学吸收光谱与单层MX₂相比有何差异？其在哪个光谱范围内表现出强响应？
• RQ5 结构对称性与层间相互作用在决定异质结的机械与输运稳定性方面起什么作用？

主要发现

• 大多数MX₂异质结表现出类型-II能带排列，导带最大值（CBM）和价带最小值（VBM）分别局域于不同单层中，从而实现空间分离的激子。
• 层间耦合导致许多异质结在Γ点形成间接带隙，尽管K点能带结构与孤立单层相似。
• 异质双层的带隙通常小于其组分单层的带隙，具体范围在0至2 eV之间，取决于材料对。
• 由于弹性模量增加，异质双层中的电子迁移率通常高于单层MX₂，但在间接带隙体系中空穴迁移率因有效质量较大而降低。
• 光学吸收光谱在紫外区域（3.0–5.0 eV）表现出强烈吸收，折射率范围为2.80至4.27，表明其适用于紫外光电器件。
• AA和AB堆叠构型的介电函数和吸收光谱几乎相同，这是由于组成单层的电子贡献相似，符合安德森规则的预测。