[论文解读] Exciton band structure of monolayer MoS2

Fengcheng Wu, Fanyao Qu+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 9, 2015

2D Materials and ApplicationsMaterials Science被引用 17

一句话总结

这项理论研究揭示了单层MoS₂由于强电子-空穴相互作用和破坏的反演对称性而表现出复杂的激子行为，激子存在于布里渊区中心和角上。关键发现是，尽管其能带结构显示为直接带隙半导体，但由于布里渊区角上的低能激子，MoS₂在激发光谱中表现为间接带隙材料；有限动量激子由于交换相互作用引起的谷相干性，分裂为二次型和非解析线性色散模式。

ABSTRACT

We address the properties of excitons in monolayer MoS$_2$ from a theoretical point of view, showing that low-energy excitonic states occur both at the Brillouin zone center and at the Brillouin-zone corners, that binding energies at the Brillouin-zone center deviate strongly from the $(n-1/2)^{-2}$ pattern of the two-dimensional hydrogenic model, and that the valley-degenerate exciton doublet at the Brillouin-zone center splits at finite momentum into an upper mode with non-analytic linear dispersion and a lower mode with quadratic dispersion. Although monolayer MoS$_2$ is a direct-gap semiconductor when classified by its quasiparticle band structure, it may well be an indirect gap material when classified by its excitation spectra.

研究动机与目标

• 理解单层MoS₂中超越布里渊区中心近似的完整动量空间激子能带结构。
• 研究破坏的反演对称性和谷自由度如何影响激子态及其光学性质。
• 根据其激发光谱确定单层MoS₂是否应被归类为直接带隙或间接带隙半导体。
• 分析电子-空穴交换相互作用在有限动量下分裂简并谷激子的作用。
• 将理论预测与二维类氢模型进行比较，识别由能带结构和屏蔽效应引起的偏差。

提出的方法

• 采用五带d轨道紧束缚模型描述单层MoS₂的准粒子能带，包括自旋-轨道耦合。
• 使用贝特-萨皮特方程（BSE）求解激子态，包含动量依赖的电子-空穴相互作用和形式因子。
• 应用带有屏蔽库仑相互作用（通过形式因子F(q) = 1/(1 + r₀q)）的马尔科夫狄拉克模型，以解析研究结合能。
• 计算光学电导率，以探测零质心动量激子及其由于自旋-轨道耦合引起的分裂。
• 在45×45的k网格上对BSE进行数值求解，以映射布里渊区中激子色散关系。
• 使用有效原子单位制，并采用试探波函数ψ(k) = ψ(k)e^{ilϕk}，将二维BSE简化为一维特征值问题以实现数值求解。

实验结果

研究问题

• RQ1 单层MoS₂中的激子态在整个布里渊区中如何色散，特别是在有限动量下？
• RQ2 为什么单层MoS₂中的结合能偏离二维类氢模型的(n−1/2)⁻²标度？
• RQ3 A系列激子中2s与2p态分裂的起源是什么？为何2p态比2s态更稳定？
• RQ4 谷相干性和交换相互作用如何影响有限动量激子的色散关系？
• RQ5 当依据激发光谱而非准粒子能带结构判断时，单层MoS₂是直接带隙还是间接带隙半导体？

主要发现

• 低能激子态不仅存在于布里渊区中心，也存在于角上，表明其激发光谱具有复杂性。
• 在布里渊区中心的结合能显著偏离二维类氢模型：2p态能量低于2s态，且由于谷依赖的交换相互作用，2p态发生分裂。
• 有限动量激子分裂为两种模式：一种为二次型色散的低能模式，另一种为具有非解析线性色散的高能模式，这是由交换相互作用引起的谷相干性所致。
• 在Q=0处的A系列激子显示，2p态的结合能大于2s态，这与类氢模型相反，原因在于特定的能带结构和屏蔽效应。
• 尽管其能带结构显示为直接带隙半导体，但由于布里渊区角上存在低能激子，单层MoS₂在激发光谱中可能表现为间接带隙材料。
• 带有屏蔽库仑相互作用的马尔科夫狄拉克模型再现了晶格BSE结果的关键特征，验证了理论框架的可靠性。