[论文解读] Influence of Cu on spin-polaron tunneling in the ferromagnetic state of La(2/3)Ca(1/3)Mn(1-x)Cu(x)O(3) from the resistivity data

S. Sergeenkov, Hassan Bougrine+2 more|arXiv (Cornell University)|Jan 25, 1999

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science参考文献 13被引用 19

一句话总结

本研究表明，在La₂/₃Ca₁/₃Mn₁₋ₓCuₓO₃中，4%的Cu掺杂可使铁磁态的电阻率降低约50%，这归因于自旋极化极化子隧穿能Eσ(x) ≈ Eσ(0)(1−x)⁴的降低。电阻率可用非热相干隧穿模型ρ(T,x) = ρ₀e⁻ᵞᴹ²⁽ᵀ,ˣ⁾精确描述，其中磁化强度M(T,x) = Mᵣ(x) + M₀(x)tanh{√[(T_C(x)/T)²−1]}，该模型的定量拟合揭示了Cu掺杂对极化子能量的抑制作用以及载流子关联长度的增强。

ABSTRACT

Nearly a 50% decrease of resistivity ρ(T,x) due to just 4% Cu doping on the Mn site of La(2/3)Ca(1/3)Mn(1-x)Cu(x)O(3) is observed. Attributing the observed phenomenon to the substitution induced decrease of the spin polaron energy E_s(x) below the Curie point T_C(x)=T_C(0)(1-x), all data are found to be well fitted by the nonthermal coherent tunneling expression ρ(T,x) = ρ_0*exp(-γM^2(T,x)) assuming M(T,x)=M_R(x)+M_0(x)*tanh{\sqrt{[T_C(x)/T]^2-1}} for the magnetization in the ferromagnetic state. The best fits through all the data points yield M_0(x)= \sqrt(1-x)M_0(0), M_R(x)=\sqrt(x)M_0(0), and E_s(x)=E_s(0)(1-x)^4 for the Cu induced modifications of the Mn spins dominated zero-temperature spontaneous magnetization, the residual paramagnetic contribution, and spin-polaron energy, respectively, with E_s(0)=0.12 eV.

研究动机与目标

• 理解尽管掺杂量极少，Cu掺杂La₂/₃Ca₁/₃MnO₃中电阻率显著下降的起源。
• 确定电阻率变化是否源于Cu取代Mn位点引起的结构、电子或磁性变化。
• 检验电阻率行为是否可由涉及自旋极化子的非热相干隧穿机制解释。
• 从电阻率数据中提取自旋极化子隧穿能Eσ(x)的掺杂依赖性及磁化强度分量。

提出的方法

• 在x = 0和x = 0.04样品上，采用四探针法在20–300 K范围内测量电阻率ρ(T,x)。
• 利用非热隧穿表达式ρ(T,x) = ρ₀e⁻ᵞᴹ²⁽ᵀ,ˣ⁾对电阻率数据进行拟合，其中M(T,x)为铁磁态下的磁化强度。
• 磁化强度建模为M(T,x) = Mᵣ(x) + M₀(x)tanh{√[(T_C(x)/T)²−1]}，表示自发磁化和剩余顺磁贡献。
• 通过全局拟合所有数据点，提取模型参数ρ₀、γ、M₀(x)和Mᵣ(x)。
• 由关联长度L(M) ∝ 1/M²推导出自旋极化子隧穿能Eσ(x)，其中Eσ(x) ∝ L⁻²。
• 通过比较模型在T_C和T→0时预测的电阻率与实验数据，验证模型的物理一致性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在Mn位点上4%的Cu掺杂如何影响La₂/₃Ca₁/₃Mn₁₋ₓCuₓO₃在铁磁态下的电阻率？
• RQ2 所观测到的电阻率下降是否可由自旋极化子的非热相干隧穿机制解释？
• RQ3 自旋极化子隧穿能Eσ(x)的掺杂依赖性是什么？其与磁化强度分量的关系如何？
• RQ4 为何如此少量的Cu掺杂会导致电阻率发生剧烈变化，即使未观察到结构变化？
• RQ5 磁化强度模型M(T,x) = Mᵣ(x) + M₀(x)tanh{√[(T_C(x)/T)²−1]}是否在所有温度和掺杂水平下均与电阻率数据一致？

主要发现

• 在4% Cu掺杂下，电阻率出现50%的下降，且通过XRD和微区分析未检测到显著的结构变化。
• 电阻率数据可由非热隧穿模型ρ(T,x) = ρ₀e⁻ᵞᴹ²⁽ᵀ,ˣ⁾精确拟合，其中M(T,x) = Mᵣ(x) + M₀(x)tanh{√[(T_C(x)/T)²−1]}。
• 剩余顺磁贡献Mᵣ(x)与√x M₀(0)成正比，自发磁化强度M₀(x)与√(1−x) M₀(0)成正比。
• 自旋极化子隧穿能随Eσ(x) ≈ Eσ(0)(1−x)⁴减小，其中Eσ(0) ≈ 0.12 eV，极化子尺寸2R ≈ 10 Å。
• 该模型在T_C和T→0时预测的电阻率与实验数据高度一致，证实了该解释的自洽性。
• 结果与类似钙钛矿锰氧化物中Co掺杂的趋势一致，支持过渡金属掺杂在抑制极化子隧穿势垒中的普遍作用。