[论文解读] Large Exciton Binding Energy in the Bulk van der Waals Magnet CrSBr

Shane Smolenski, Ming Wen+14 more|arXiv (Cornell University)|Mar 20, 2024

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一句话总结

本研究通过角分辨光电子能谱（ARPES）和自洽GW计算，在体相CrSBr（一种范德华反铁磁体）中报告了超过480 meV的异常大激子结合能。该大结合能源于强烈的电子与结构各向异性，增强了电子-空穴关联并抑制了屏蔽效应，从而在体相三维系统中实现了稳定的激子态——为可调谐激子光电子学与多体物理提供了新平台。

ABSTRACT

Excitons, bound electron-hole pairs, influence the optical properties in strongly interacting solid state systems. Excitons and their associated many-body physics are typically most stable and pronounced in monolayer materials. Bulk systems with large exciton binding energies, on the other hand, are rare and the mechanisms driving their stability are still relatively unexplored. Here, we report an exceptionally large exciton binding energy in single crystals of the bulk van der Waals antiferromagnet CrSBr. Utilizing state-of-the-art angle-resolved photoemission spectroscopy and self-consistent ab-initio GW calculations, we present direct spectroscopic evidence that robust electronic and structural anisotropy can significantly amplify the exciton binding energy within bulk crystals. Furthermore, the application of a vertical electric field enables broad tunability of the optical and electronic properties. Our results indicate that CrSBr is a promising material for the study of the role of anisotropy in strongly interacting bulk systems and for the development of exciton-based optoelectronics.

研究动机与目标

• 识别并测量体相范德华磁体中较大的激子结合能，此类材料因强介电屏蔽而极为罕见。
• 研究电子与结构各向异性在稳定三维体相材料中强束缚激子态中的作用。
• 确立CrSBr作为研究体相系统中多体激子效应的候选材料，其电子与光学性质可调。
• 通过在体相范德华体系中实现与单层过渡金属硫属化合物（TMDs）相当的激子稳定性，弥合单层TMDs（具有大结合能）与体相材料之间的差距。

提出的方法

• 对单晶CrSBr进行角分辨光电子能谱（ARPES）测量，以直接探测电子能带结构及激子特征。
• 开展自洽从头算GW计算，以计算准粒子能带结构及电子-空穴相互作用效应。
• 采用Wannier插值与Nevanlinna解析延拓方法，从Matsubara格林函数重构高分辨率动量空间电子态密度。
• 利用对称原子轨道（SAO）进行轨道分解，以确定费米能级附近能带的电子态特征。
• 通过在CrSBr/SiO₂/Si样品上测量反射对比度（RC），确定激子能级及其温度依赖性。
• 施加垂直电场以调控电子与光学响应，证明激子态的可调谐性。

实验结果

研究问题

• RQ1 尽管存在强介电屏蔽，大激子结合能在体相三维范德华材料中是否仍能维持？
• RQ2 电子与结构各向异性在多大程度上增强了体相CrSBr中的激子结合能？
• RQ3 电子关联与屏蔽减弱等多体效应在体相CrSBr中对激子稳定性的贡献如何？
• RQ4 CrSBr的光学与电子性质是否可通过外加电场实现电控调制，从而实现器件应用？
• RQ5 ARPES中观测到的激子特征与光学测量（如RC）之间在能量与温度依赖性方面有何关联？

主要发现

• 通过ARPES直接测得体相CrSBr中激子结合能超过480 meV，并由反射对比度（RC）测量结果证实。
• 在5 K时，1.361 eV处的激子特征随温度升高红移到1.349 eV（140 K），并在140 K以上消失，与Néel转变温度一致。
• 自洽GW计算揭示了强烈的电子各向异性，表现为准一维导带，支持增强的电子-空穴关联。
• 轨道分解显示费米能级附近主要贡献来自Cr 3d与S 3p轨道，空间电荷局域化进一步增强了激子结合。
• 施加垂直电场可实现光学与电子性质的广泛调制，表明激子可实现电场效应控制。
• 该大结合能归因于强库仑相互作用、各向异性导致的屏蔽减弱以及层状结构中的电荷局域化。