[论文解读] Observation of Ultralong Valley Lifetime in WSe2/MoS2 Heterostructures

Jonghwan Kim, Chenhao Jin+10 more|arXiv (Cornell University)|Dec 16, 2016

2D Materials and ApplicationsMaterials Science参考文献 30被引用 20

一句话总结

本研究通过利用超快电荷转移在WSe2/MoS2异质结构中实现了超长的谷寿命。该过程在WSe2中产生了谷极化的空穴，其谷极化度接近100%，在10 K时去极化寿命超过40微秒，比以往报道的长出数个数量级，为谷电子学和自旋电子学应用开辟了新前景。

ABSTRACT

The valley degree of freedom in two-dimensional (2D) crystals recently emerged as a novel information carrier in addition to spin and charge. The intrinsic valley lifetime in 2D transition metal dichalcoginides (TMD) is expected to be remarkably long due to the unique spin-valley locking behavior, where the inter-valley scattering of electron requires simultaneously a large momentum transfer to the opposite valley and a flip of the electron spin. The experimentally observed valley lifetime in 2D TMDs, however, has been limited to tens of nanoseconds so far. Here we report efficient generation of microsecond-long lived valley polarization in WSe2/MoS2 heterostructures by exploiting the ultrafast charge transfer processes in the heterostructure that efficiently creates resident holes in the WSe2 layer. These valley-polarized holes exhibit near unity valley polarization and ultralong valley lifetime: we observe a valley-polarized hole population lifetime of over 1 us, and a valley depolarization lifetime (i.e. inter-valley scattering lifetime) over 40 us at 10 Kelvin. The near-perfect generation of valley-polarized holes in TMD heterostructures with ultralong valley lifetime, orders of magnitude longer than previous results, opens up new opportunities for novel valleytronics and spintronics applications.

研究动机与目标

• 为实现二维过渡金属二硫属化物（TMDs）中长寿命谷极化，以实现谷电子学的实际应用。
• 克服以往TMD实验中观察到的谷寿命短（通常为数十纳秒）的限制。
• 利用WSe2/MoS2异质结构中的层间电荷转移，生成并稳定谷极化的空穴。
• 测量并展示其谷去极化寿命显著长于单层TMD中报道的值。
• 建立一种可扩展、适用于室温的异质结构二维材料谷电子器件平台。

提出的方法

• 利用WSe2/MoS2范德华异质结构，实现超快层间电荷转移（在100 fs内完成）。
• 通过光学激发MoS2层产生电子-空穴对，空穴迅速转移至WSe2层。
• 采用时间分辨泵浦-探测光谱法监测WSe2层中谷极化的动力学行为。
• 利用圆偏振光选择性激发WSe2中的K+或K−谷，测量谷极化度。
• 在10 K下进行实验，以最小化热散射，提升谷寿命测量的准确性。
• 分析谷极化度的衰减过程，从圆偏振发光的时间演化中提取谷去极化寿命。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否能在二维异质结构中实现远超数十纳秒的谷极化稳定性？
• RQ2 超快层间电荷转移在WSe2中生成长寿命谷极化空穴的过程中起什么作用？
• RQ3 在低温下，WSe2/MoS2异质结构中可实现的最大谷去极化寿命是多少？
• RQ4 由于自旋-谷锁定和谷间散射被抑制，WSe2中的谷极化能保持到何种程度？
• RQ5 能否在非辐射复合路径极少的二维异质结构体系中实现接近100%的谷极化？

主要发现

• 在10 K下，WSe2/MoS2异质结构中观察到谷极化空穴的寿命超过1微秒。
• 谷去极化寿命（定义为谷间散射时间）在10 K时测量值超过40微秒。
• 由于MoS2到WSe2的高效且选择性电荷转移，WSe2层中实现了接近100%的谷极化度（近似为100%）。
• 超长谷寿命归因于强自旋-谷锁定效应以及异质结构能带排列增强的谷间散射抑制。
• 超快电荷转移（在100 fs内完成）高效地将谷极化空穴注入WSe2层，显著减少复合损失。
• 与以往单层TMD报道相比，该结果实现了谷寿命超过两个数量级的提升。