[论文解读] Oxygen hole content, charge-transfer gap, covalency, and cuprate superconductivity

N. Kowalski, Sidhartha Dash+2 more|arXiv (Cornell University)|Apr 14, 2021

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 89被引用 61

一句话总结

本文采用晶胞动力学平均场理论（CDMFT）求解三带 Hubbard 模型，表明在高温超导体中观测到的较高氧空穴浓度和较大的电荷转移能隙，均可自然地从模型的共价性和电子结构中得出。关键发现是，Cu-O 共价性越强的铜氧化物，其超导转变温度越高，这是由于氧上的空穴离域性增强，且电荷转移能隙得以稳定。

ABSTRACT

Experiments have shown that the families of cuprate superconductors that have the largest transition temperature at optimal doping also have the largest oxygen hole content at that doping. They have also shown that a large charge-transfer gap, a quantity accessible in the normal state, is detrimental to superconductivity. We solve the three-band Hubbard model with cellular dynamical mean-field theory and show that both of these observations follow from the model. Cuprates play a special role amongst doped charge-transfer insulators of transition metal oxides because copper has the largest covalent bonding with oxygen.

研究动机与目标

• 解释实验中观察到的最优掺杂铜氧化物中高氧空穴浓度与高 Tc 之间的关联。
• 研究电荷转移能隙如何影响掺杂铜氧化物的超导转变温度。
• 阐明 Cu-O 共价性在决定电子结构和超导性质中的作用。
• 将实验观测到的氧空穴浓度和电荷转移能隙与微观多体理论相协调。

提出的方法

• 在 2×2 Cu 簇上使用精确对角化方法，通过晶胞动力学平均场理论（CDMFT）求解三带 Emery-VSA Hubbard 模型。
• 利用非相互作用电子浴与簇自洽杂化，以捕捉 d 波超导性所必需的局域关联。
• 将 Cu 3d 和 O 2p 轨道同等处理，引入轨道能级 εd 和 εp，包含 Cu-O 跳跃积分（tpd）、O-O 跳跃积分（tpp）以及仅作用于 Cu 上的原子间库仑排斥能（U）。
• 在零温与有限温度下进行计算，采用连续时间量子蒙特卡洛方法求解嵌入无限电子浴中的簇。
• 区分离子态（εp 较大）与共价态（εp 较小）参数区域，研究杂化对电子结构的影响。
• 计算谱函数、态密度以及氧和铜上的空穴浓度，以分析电荷转移能隙与 Zhang-Rice 三重态单重态能带。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何在最优掺杂下具有最高 Tc 的铜氧化物也表现出最大的氧空穴浓度？
• RQ2 电荷转移能隙如何影响铜氧化物中的超导转变温度？
• RQ3 Cu-O 共价性在决定铜氧化物电子结构和超导性质中起什么作用？
• RQ4 为何氧空穴浓度与 Tc 呈相关性，这种相关性如何与电荷转移能隙相联系？

主要发现

• 该模型再现了实验中观察到的高氧空穴浓度与高 Tc 之间的关联，表明共价性增强可促进氧上空穴的离域化。
• 发现较大的电荷转移能隙对超导性具有不利影响，与实验的 STM 和 NMR 数据一致。
• 在共价区域（εp 较小），下 Hubbard 带被抑制，Zhang-Rice 单重态能带成为费米能级附近的主要特征。
• 氧空穴浓度（2np）随共价性增强而增加，解释了不同铜氧化物家族中 Tc 的观测趋势。
• 强 Cu-O 杂化稳定了电荷转移能隙，其大小与 Tc 呈反比关系，表明能隙大小与超导配对强度之间存在权衡。
• 该模型表明，铜氧化物在掺杂电荷转移绝缘体中具有独特性，其 Cu-O 键的强共价性使得空穴分布达到最优，从而实现高 Tc。