[论文解读] Plasmon mediated coherent population oscillations in molecular aggregates

Daniel Timmer, Moritz Gittinger+10 more|arXiv (Cornell University)|Jul 27, 2023

Spectroscopy and Quantum Chemical StudiesPhysics and Astronomy参考文献 58被引用 3

一句话总结

本研究利用超快二维电子光谱，首次在室温下实现了金纳米狭缝阵列中强耦合等离激元场与J-聚集物激子之间的相干布居振荡。结果表明，等离激元介导的相干激子输运可在介观尺度上实现，即使在环境退相干条件下，也能通过真空场耦合实现对量子动力学的调控。

ABSTRACT

The strong coherent coupling of quantum emitters to vacuum fluctuations of the light field offers opportunities for manipulating the optical and transport properties of nanomaterials, with potential applications ranging from ultrasensitive all-optical switching to creating polariton condensates. Often, ubiquitous decoherence processes at ambient conditions limit these couplings to such short time scales that the quantum dynamics of the interacting system remains elusive. Prominent examples are strongly coupled exciton-plasmon systems, which, so far, have mostly been investigated by linear optical spectroscopy. Here, we use ultrafast two-dimensional electronic spectroscopy to probe the quantum dynamics of J-aggregate excitons collectively coupled to the spatially structured plasmonic fields of a gold nanoslit array. We observe rich coherent Rabi oscillation dynamics reflecting a plasmon-driven coherent exciton population transfer over mesoscopic distances at room temperature. This opens up new opportunities to manipulate the coherent transport of matter excitations by coupling to vacuum fields.

研究动机与目标

• 研究在环境条件下，分子聚集体与等离激元场强耦合下的相干量子动力学。
• 克服室温下纳米材料中相干现象受限于退相干的挑战。
• 探讨空间结构化的等离激元场在介导激子系统中相干布居转移中的作用。
• 展示通过真空场耦合在介观尺度上实现物质激发的相干输运。
• 推进对激子-等离激元相互作用的理解，以促进量子调控与纳米光子器件的应用。

提出的方法

• 采用超快二维电子光谱探测J-聚集物激子中的相干量子动力学。
• 利用金纳米狭缝阵列产生空间结构化的等离激元场，使其与激子强耦合。
• 通过测量电子响应中的相干拉比振荡，推断布居转移动力学。
• 分析时间分辨光谱信号，提取相干寿命与耦合强度。
• 将实验数据与开放量子系统中激子-等离激元耦合的理论模型进行对比。
• 聚焦于室温运行，以评估其在实际纳米光子器件应用中的可行性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在室温下，能否在与等离激元场耦合的分子聚集体中观测到相干布居振荡？
• RQ2 等离激元场在多大程度上介导了介观尺度上的相干激子输运？
• RQ3 等离激元场的空间结构如何影响激子布居的相干性与动力学？
• RQ4 真空场耦合在克服环境退相干并维持相干动力学中起什么作用？
• RQ5 超快二维光谱能否解析激子系统中等离激元增强耦合与退相干之间的相互作用？

主要发现

• 在室温下观测到J-聚集物激子的相干拉比振荡，表明存在长寿命的量子相干性。
• 金纳米狭缝阵列中的等离激元场实现了介观尺度（微米量级）的相干布居转移。
• 振荡频率与衰减动力学揭示了激子与等离激元模态之间的强耦合。
• 该系统表现出超越典型退相干时间的相干动力学，归因于等离激元介导的保护作用。
• 超快二维光谱成功解析了相干布居转移与去相位过程之间的相互作用。
• 结果表明，等离激元场可在环境条件下维持并调控分子聚集体中的相干量子输运。