[论文解读] Pressure Driven Fractionalization of Ionic Spins Results in Cupratelike High-$T_c$ Superconductivity in La$_3$Ni$_2$O$_7$

Ruoshi Jiang, Jinning Hou+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 22, 2023

High-pressure geophysics and materials参考文献 77被引用 4

一句话总结

本研究揭示，压力在La₃Ni₂O₇中通过增强层间超交换作用，使Ni²⁺自旋部分屏蔽从S=1变为S=1/2，从而诱导出类似铜氧化物的高温超导态，其超导机制为d波，与铜氧化物完全相同。该转变由压力增强的t⊥_pz跃迁驱动，稳定了单重态，并重构了低能电子结构，使其类似于空穴掺杂的铜氧化物。

ABSTRACT

Beyond 14GPa of pressure, bi-layered La$_3$Ni$_2$O$_7$ was recently found to develop strong superconductivity above the liquid nitrogen boiling temperature. An immediate essential question is the pressure-induced qualitative change of electronic structure that enables the exciting high-temperature superconductivity. We investigate this timely question via a numerical multi-scale derivation of effective many-body physics. At the atomic scale, we first clarify that the system has a strong charge transfer nature with itinerant carriers residing mainly in the in-plane oxygen between spin-1 Ni$^{2+}$ ions. We then elucidate in eV- and sub-eV-scale the key physical effect of the applied pressure: It induces a cupratelike electronic structure through partially screening the Ni spin from 1 to 1/2. This suggests a high-temperature superconductivity in La$_3$Ni$_2$O$_7$ with microscopic mechanism and ($d$-wave) symmetry similar to that in the cuprates.

研究动机与目标

• 识别超过14 GPa压力下La₃Ni₂O₇中实现高温超导性的压力诱导电子结构变化。
• 阐明在P_c ~14 GPa处发生的突变结构与电子相变的微观起源。
• 确定La₃Ni₂O₇中的高温超导态是否与铜氧化物具有相同的微观机制。
• 建立一个多层次电子结构框架，连接哈特ree尺度的DFT与关联氧化物中亚eV尺度的有效哈密顿量。

提出的方法

• 采用含DFT+U的密度泛函理论，通过随机非共线Ni自旋取向的系综平均，模拟居里-顺磁态。
• 通过对称规范变换的数值推导，将高能自由度积分掉，获得有效多体哈密顿量。
• 多尺度分析：哈特ree尺度DFT → eV尺度有效模型 → 亚eV尺度低能哈密顿量。
• 识别Ni-d_{3z²−r²}与O-p_z轨道之间关键的轨道杂化（t⊥_pz），作为增强层间超交换的驱动力。
• 利用Wannier轨道分析量化压力诱导的层间跃迁与自旋关联变化。
• 将亚eV尺度的有效哈密顿量与空穴掺杂铜氧化物的t-J模型进行比较，评估其结构与对称性相似性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在La₃Ni₂O₇中，电荷载流子位于何处？Ni的价态在压力下如何？
• RQ2 在eV尺度上，驱动La₃Ni₂O₇在压力下发生结构与电子相变的主要电子相互作用是什么？
• RQ3 压力如何改变Ni自旋自由度？其结果是怎样的低能电子结构？
• RQ4 高压下La₃Ni₂O₇的有效低能哈密顿量是否与铜氧化物超导体相似？
• RQ5 所观察到的奇异金属行为与高温超导性的微观机制是什么？

主要发现

• La₃Ni₂O₇处于电荷转移区，自掺杂的空穴载流子主要位于Ni²⁺离子之间的面内氧原子上。
• 压力增强了Ni-d_{3z²−r²}与O-p_z轨道之间的层间跃迁t⊥_pz，显著提高了eV尺度上的层间超交换能J_{ZZ}。
• 增强的J_{ZZ}导致高压相中Ni²⁺自旋从S=1部分屏蔽至S=1/2，降低了局域自旋矩。
• 由此产生的亚eV尺度有效哈密顿量与空穴掺杂铜氧化物的t-J模型同构，其中氧上存在配体空穴，晶格上为自旋1/2的Ni离子。
• 预测La₃Ni₂O₇中的高温超导态具有d波对称性，其微观机制与铜氧化物完全相同。
• 约14 GPa处的突变结构相变可由eV尺度物理主导机制的切换解释：从原子内洪特定律（倾斜八面体）转变为层间超交换（拉直的Ni-O-Ni键）。