[论文解读] Rashba spin-orbit coupling in infinite-layer nickelate films on SrTiO3(001) and KTaO3(001)

Benjamin Geisler|arXiv (Cornell University)|Mar 1, 2023

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science参考文献 81被引用 3

一句话总结

本研究通过DFT+U模拟，探究了在SrTiO3和KTaO3(001)衬底上无限层NdNiO2薄膜中的Rashba自旋轨道耦合。结果揭示，在KTaO3界面处，Ni 3d_{x²−y²}态中存在210 meV的各向异性Rashba分裂，超过超导能隙，与Bi(111)表面态相当，其机制源于界面极化和轨道选择性自旋分裂，同时伴随费米面拓扑结构的Lifshitz转变及自旋纹理在薄膜中的重新取向。

ABSTRACT

The impact of spin-orbit interactions in NdNiO2/SrTiO3(001) and NdNiO2/KTaO3(001) is explored by performing density functional theory simulations including a Coulomb repulsion term. Polarity mismatch drives the emergence of an interfacial two-dimensional electron gas in NdNiO2/KTaO3(001) involving the occupation of Ta $5d$ conduction-band states, which is twice as pronounced as in NdNiO2/SrTiO3(001). We identify a significant anisotropic $k^3$ Rashba spin splitting of the respective $d_{xy}$ states in both systems that results from the broken inversion symmetry at the nickelate-substrate interface and exceeds the width of the superconducting gap. In NdNiO2/KTaO3(001), the splitting reaches 210 meV, which is comparable to Bi(111) surface states. At the surface, the Ni $3d_{x^2-y^2}$-derived states exhibit a linear Rashba effect with $α_ ext{R} \sim$ 125 meV Å, exemplifying its orbital selectivity. The corresponding Fermi sheets present a reconstructed circular shape due to the electrostatic doping, but undergo a Lifshitz transition towards a cuprate-like topology deeper in the film that coincides with a realignment of their spin texture. These results promote surface and interface polarity as interesting design parameters to control spin-orbit physics in infinite-layer nickelate heterostructures.

研究动机与目标

• 探究自旋轨道耦合在SrTiO3和KTaO3(001)衬底上无限层镍酸盐异质结中的作用。
• 理解界面极化和破缺反演对称性如何影响2DEG态中Rashba自旋分裂的机制。
• 探讨静电掺杂和轨道特性对费米面重构及自旋纹理的影响。
• 比较NdNiO2/SrTiO3与NdNiO2/KTaO3体系中Rashba分裂的强度与性质。
• 评估这些自旋轨道效应在氧化物异质结中对超导性和自旋电子学应用的潜在影响。

提出的方法

• 采用PBE交换相关泛函进行从头算密度泛函理论（DFT）模拟。
• 在Ni和Ti位点应用DFT+U方法，U-J = 3 eV，在Ta位点U-J = 1 eV，以考虑静态关联效应。
• 使用VASP软件，采用520 eV平面波截断能，并在计算中包含自旋轨道耦合。
• 分析跨薄膜厚度的分层态能带结构与费米面拓扑结构，追踪电子重构过程。
• 追踪轨道贡献（d_{x²−y²}、d_{xy}、d_{xz,yz}、d_{z²}）以识别自旋纹理演化与Rashba分裂。
• 比较NdNiO2/SrTiO3(001)与NdNiO2/KTaO3(001)的结果，以分离衬底极性及5d与3d态的作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 NdNiO2/SrTiO3(001)和NdNiO2/KTaO3(001)异质结中的界面极化如何影响二维电子气（2DEG）的形成？
• RQ2 Ni 3d_{x²−y²}态与衬底d_{xy}态中的Rashba自旋轨道耦合的大小及其轨道依赖性如何？
• RQ3 来自2DEG的静电掺杂如何影响Ni 3d_{x²−y²}态的费米面拓扑结构与自旋纹理？
• RQ4 随着薄膜层深变化，费米面是否发生Lifshitz转变？其与自旋纹理重新取向的关系如何？
• RQ5 NdNiO2/KTaO3(001)中Rashba分裂的强度与NdNiO2/SrTiO3(001)相比如何？其差异的物理原因是什么？

主要发现

• NdNiO2/KTaO3(001)中的2DEG比NdNiO2/SrTiO3(001)更为显著，主要归因于Ta 5d_{xy}导带态的占据。
• 在KTaO3界面处，Ni 3d_{x²−y²}态中观测到210 meV的显著各向异性k³ Rashba自旋分裂，超过超导能隙。
• NdNiO2/KTaO3(001)中的Rashba分裂大小与Bi(111)表面态相当，表明存在强自旋轨道耦合。
• Ni 3d_{x²−y²}轨道表现出Rashba分裂的线性动量依赖性（α_R ≈ 125 meV·Å），显示出轨道选择性。
• 由于静电掺杂，Ni 3d_{x²−y²}态表面费米面重构为准圆形，暗示可能存在s波配对特性。
• 从表面到深层，费米面发生Lifshitz转变，由圆形转变为类铜氧化物形貌，同时M点附近的自旋纹理发生重新取向。