[论文解读] Self-assembling two-dimensional quasicrystals in simple systems of monodisperse soft-core disks

Mengjie Zu, Peng Tan+1 more|arXiv (Cornell University)|Mar 26, 2017

Quasicrystal Structures and PropertiesMaterials Science被引用 20

一句话总结

本研究展示了二维准晶的意外自组装——包括八重对称与十二重对称准晶——利用单分散、各向同性的软核圆盘，通过简单的成对排斥势相互作用，且无显式的多重长度尺度。该形成过程由富含五边形的局部有序驱动，揭示了在简单系统中实现准晶有序的新途径，挑战了现有的理论框架。

ABSTRACT

In previous approaches to form quasicrystals, multiple competing length scales involved in particle size, shape or interaction potential are believed to be necessary. It is unexpected that quasicrystals can be self-assembled by monodisperse, isotropic particles interacting via a simple potential without multiple length scales. Here we report the surprising finding of the self-assembly of such quasicrystals in two dimensional systems of soft-core disks interacting via repulsions. We find not only dodecagonal but also octagonal quasicrystals, which have not been found yet in soft quasicrystals. In the self-assembly of such unexpected quasicrystals, particles tend to form pentagons, which are essential elements to form the quasicrystalline order. Our findings pave an unexpected and simple way to form quasicrystals and pose a new challenge for theoretical understanding of quasicrystals.

研究动机与目标

• 研究在无多重竞争长度尺度的简单系统中，单分散、各向同性粒子是否能形成准晶。
• 确定粒子相互作用与软核势在实现自发准晶形成中的作用。
• 识别可能促成此类系统中准晶有序出现的结构基元（尤其是五边形）。
• 通过在以往被认为复杂度不足的系统中实现准晶形成，挑战现有理论模型。

提出的方法

• 在NVT与NPT系综中进行分子动力学模拟，采用软核排斥势 $ U(r) = \frac{\epsilon}{\alpha}\left(1 - r/\sigma\right)^\alpha \Theta(1 - r/\sigma) $，其中软度参数 $ \alpha $ 可调。
• 通过从高温液相系统性淬火，探索在不同数密度 $ \rho $ 与 $ \alpha $ 下的相行为，通过长时间弛豫确保系统达到平衡。
• 利用静态结构因子 $ S(\vec{k}) $ 与径向分布函数 $ g(\vec{r}) $ 计算衍射图案与密度分布。
• 采用多边形有序参数 $ \delta = \max\left\{ \left| e_i / \bar{e} - 1 \right| \right\} $ 识别由五个邻近圆盘构成的五边形。
• 分析van Hove自相关函数 $ G_a(\vec{r}, t) $，评估准晶相中粒子的动力学与迁移能力。
• 绘制 $ S(k) $ 的等高线图，检测在准晶形成前液相中与中程有序相关的低-$ k $ 峰。

实验结果

研究问题

• RQ1 在二维单分散、各向同性软核圆盘系统中，若粒子尺寸、形状或相互作用势中无显式多重长度尺度，准晶是否仍能形成？
• RQ2 在如此简单的系统中，哪些结构基元——特别是五边形等局部排列——介导了准晶有序的出现？
• RQ3 由指数 $ \alpha $ 控制的粒子间势的软度如何影响八重与十二重对称准晶的稳定性与形成过程？
• RQ4 液相中的中程有序在预组织粒子以形成准晶结构方面起到何种作用？
• RQ5 为何准晶仅在特定密度与软度范围内形成？其选择性背后的潜在机制是什么？

主要发现

• 首次在软性单分散系统中观测到八重对称准晶（OQCs），此前在类似情境下无实验或模拟结果支持。
• 十二重对称准晶（DDQCs）在两个不同的密度区域形成，表明其相行为远超简单有序，具有复杂性。
• 五边形——通过多边形有序参数定义——成为主导的结构单元，其分数在形成准晶的液相中达到峰值，表明其作为构建基元的关键作用。
• 静态结构因子 $ S(k) $ 显示，在准晶形成前的液相中出现两个显著的低-$ k $ 峰，表明中程有序对准晶成核至关重要。
• 粒子轨迹与van Hove函数显示准晶相中粒子迁移能力降低，证实了具有局域动力学的长程非周期性有序。
• 准晶的形成在无显式多重长度尺度的条件下发生，挑战了现有理论中认为准晶稳定需竞争长度尺度的观点。