[论文解读] Spontaneous gap opening and potential excitonic states in an ideal Dirac semimetal Ta$_2$Pd$_3$Te$_5$

Peng Zhang, Yuyang Dong+20 more|arXiv (Cornell University)|Dec 22, 2023

Topological Materials and Phenomena参考文献 41被引用 4

一句话总结

本研究将Ta₂Pd₃Te₅识别为一种有前途的激发子绝缘体候选材料，其在350 K时表现出自发能隙打开，且无纠缠相变。能隙随温度降低而增大，受钾掺杂抑制，并表现出能隙内简并的平坦能带——这些是准一维狄拉克半金属中激发子序的典型特征，该材料具有近乎理想的狄拉克色散关系和趋近于零的载流子密度。

ABSTRACT

The opening of an energy gap in the electronic structure generally indicates the presence of interactions. In materials with low carrier density and short screening length, long-range Coulomb interaction favors the spontaneous formation of electron-hole pairs, so-called excitons, opening an excitonic gap at the Fermi level. Excitonic materials host unique phenomenons associated with pair excitations. However, there is still no generally recognized single-crystal material with excitonic order, which is, therefore, awaited in condensed matter physics. Here, we show that excitonic states may exist in the quasi-one-dimensional material Ta$_2$Pd$_3$Te$_5$, which has an almost ideal Dirac-like band structure, with Dirac point located exactly at Fermi level. We find that an energy gap appears at 350 K, and it grows with decreasing temperature. The spontaneous gap opening is absent in a similar material Ta$_2$Ni$_3$Te$_5$. Intriguingly, the gap is destroyed by the potassium deposition on the crystal, likely due to extra-doped carriers. Furthermore, we observe a pair of in-gap flat bands, which is an analog of the impurity states in a superconducting gap. All these observations can be properly explained by an excitonic order, providing Ta$_2$Pd$_3$Te$_5$ as a new and promising candidate realizing excitonic states.

研究动机与目标

• 识别一种单晶材料，其可实现纯净的激发子序而无共存相变。
• 确定Ta₂Pd₃Te₅中观测到的能隙是否源于激发子配对，而非结构畸变或电荷密度波。
• 确立激发子序的实验特征，包括能隙演化、掺杂响应及能隙内态。
• 通过高分辨率电子衍射和比热测量，将激发子能隙形成与晶格效应区分开来。

提出的方法

• 利用角分辨光电子能谱（ARPES）测绘电子能带结构，并检测费米能级处的能隙打开。
• 进行低温ARPES测量，追踪能隙随温度的变化，显示其随温度降低而增大。
• 通过钾沉积引入外源载流子，测试能隙抑制情况，这是激发子态的典型特征。
• 利用高分辨率电子衍射检测晶格畸变，排除结构相变为能隙起源的可能性。
• 通过比热测量评估相变的热力学特征，分析电子与晶格贡献的分离。
• 理论建模预测，在激发子绝缘体中非磁性杂质可导致能隙内形成平坦能带，与观测到的ARPES特征一致。

实验结果

研究问题

• RQ1 Ta₂Pd₃Te₅中的能隙是否源于激发子序，而非结构相变或电荷密度波相变？
• RQ2 能隙如何随温度演化，是否与自发对称性破缺相变一致？
• RQ3 能否通过外源掺杂抑制能隙，如激发子态所预期的那样？
• RQ4 是否观测到能隙内平坦能带，如激发子绝缘体中杂质存在的理论预测？
• RQ5 与能隙形成相关的晶格畸变是否足够大，足以产生可检测的比热异常？

主要发现

• 在Ta₂Pd₃Te₅中，能隙在350 K时自发打开，且随温度降低而增大，表明其为温度驱动的电子相变。
• 钾沉积导致能隙抑制，与额外载流子破坏激发子序的预期一致。
• 通过XRD或电子衍射未检测到显著晶格畸变，排除了结构相变为能隙起源的可能性。
• 观测到一对能隙内平坦能带，其特征与超导体中的杂质态相似，并与激发子绝缘体的理论预测一致。
• 比热测量在350 K处未显示明显跃迁，与较小的电子贡献和无显著晶格异常一致。
• 无共存的CDW或结构相变，结合能隙在掺杂下的行为及能隙内态的观测，强烈支持激发子序为主导机制。