[论文解读] Strong many-body interactions in ultrathin anisotropic tin (II) monosulfide

Abdus Salam Sarkar, Aamir Mushtaq+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 1, 2018

2D Materials and ApplicationsMaterials Science参考文献 64被引用 18

一句话总结

本研究通过液相剥离法合成的超薄各向异性二价锡单硫化物（SnS）展示了强烈的多体相互作用。利用温度依赖性拉曼光谱、Z-扫描和超快光谱技术，作者揭示了线性声子位移、增强的电子-声子耦合以及显著的激子-激子和相干激子-光子相互作用，导致强烈的非线性光学响应，使超薄SnS成为先进热电和光子器件的有前途材料。

ABSTRACT

Two-dimensional (2D) tin(II) monosulfide (SnS) with strong structural anisotropy has been proven to be a phosphorene analogue. However, difficulty in isolating very thin layer of SnS pose challenges in practical utilization. Here, we prepare ultrathin SnS via liquid phase exfoliation. With transmission electron microscopy, we identify the buckled structure of 2D SnS. We employ temperature dependent Raman spectroscopy to elucidate electron-phonon interactions, which reveals a linear phonon shifts. The active Raman modes of ultrathin SnS exhibit higher sensitivity to temperature than other 2D materials. Moreover, we demonstrate strong light-matter interaction in ultrathin SnS using Z-scan and ultrafast spectroscopy. Rich exciton-exciton and coherent exciton-photon interactions arising from many-particle excited effects in ultrathin SnS eventually enhances the nonlinear optical properties. Our findings highlight the prospects for the synthesis of ultrathin anisotropic SnS towards the betterment of thermoelectric and photonic devices.

研究动机与目标

• 为克服在实际应用中分离超薄SnS薄层的挑战。
• 研究具有强结构各向异性的超薄SnS的电子和振动性质。
• 探索二维SnS中的光-物质相互作用和多体效应，以增强非线性光学性能。
• 确立超薄SnS作为光电器件和热电应用中黑磷的可行替代材料。

提出的方法

• 通过液相剥离法合成超薄SnS，以获得少层结构。
• 利用透射电子显微镜确认2D SnS的褶皱各向异性晶体结构。
• 采用温度依赖性拉曼光谱分析电子-声子耦合和声子行为。
• 应用Z-扫描技术测量非线性光学吸收和折射率。
• 利用超快光谱技术探测相干激子-光子和激子-激子相互作用。
• 对拉曼模态位移和温度敏感性进行理论分析，以解释实验数据。

实验结果

研究问题

• RQ1 在不同温度下，电子-声子相互作用在超薄各向异性SnS中如何表现？
• RQ2 多体效应在增强二维SnS的非线性光学性能中起什么作用？
• RQ3 超薄SnS的温度依赖性拉曼响应与其它二维材料相比如何？
• RQ4 激子-激子和激子-光子相互作用在观测到的非线性光学响应中贡献有多大？
• RQ5 能否有效合成并表征超薄SnS，以用于光子学和热电设备？

主要发现

• 超薄SnS表现出与温度呈线性关系的声子频率位移，表明存在强烈的电子-声子耦合。
• 超薄SnS中的活性拉曼模态表现出比其他二维材料更高的温度敏感性。
• Z-扫描测量结果证实，由于增强的多体相互作用，非线性光学吸收和折射率显著增强。
• 超快光谱结果揭示了超薄SnS中丰富的激子-激子和相干激子-光子相互作用。
• 该材料表现出显著增强的非线性光学性能，源于多粒子激发态效应。
• 通过透射电子显微镜实验确认了2D SnS的褶皱结构。