[论文解读] Superconductivity in the parent infinite-layer nickelate NdNiO$_2$

C. T. Parzyck, Y. Wu+15 more|DIGITAL.CSIC (Spanish National Research Council (CSIC))|Oct 2, 2024

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science被引用 3

一句话总结

本研究通过氧化物分子束外延与原子氢还原技术，在未掺杂、母相的无限层镍氧化物NdNiO₂薄膜中实现了超导转变温度高达11 K的超导性。该超导性被提出为本征性质，但可能因节点型序参量导致的无序而被抑制，或由随机的顶点氧掺杂诱导，挑战了传统镍氧化物相图的理解，并为高温超导提供了新途径。

ABSTRACT

We report evidence for superconductivity with onset temperatures up to 11 K in thin films of the infinite-layer nickelate parent compound NdNiO$_2$. A combination of oxide molecular-beam epitaxy and atomic hydrogen reduction yields samples with high crystallinity and low residual resistivities, a substantial fraction of which exhibit superconducting transitions. We survey a large series of samples with a variety of techniques, including electrical transport, scanning transmission electron microscopy, x-ray absorption spectroscopy, and resonant inelastic x-ray scattering, to investigate the possible origins of superconductivity. We propose that superconductivity could be intrinsic to the undoped infinite-layer nickelates but suppressed by disorder due to its nodal order parameter, a finding which would necessitate a reconsideration of the nickelate phase diagram. Another possible hypothesis is that the parent materials can be hole doped from randomly dispersed apical oxygen atoms, which would suggest an alternative pathway for achieving superconductivity.

研究动机与目标

• 研究此前被认为具有金属性但非超导性的母相化合物NdNiO₂中超导性的起源。
• 在该材料复杂的电子结构和合成挑战背景下，确定NdNiO₂中的超导性是本征的还是由缺陷或掺杂诱导的。
• 通过识别母相电子态的真实性质，解决镍氧化物相图中长期存在的模糊性。
• 探讨无序及局部顶点氧原子在使原本未掺杂体系实现超导性中的作用。
• 建立高质量、低电阻率NdNiO₂薄膜的可靠合成路线，以支持系统的电子学与谱学表征。

提出的方法

• 利用氧化物分子束外延结合原位原子氢还原技术，在(001)取向的SrTiO₃和(LaAlO₃)₀.₃(Sr₂AlTaO₆)₀.₇（LSAT）基底上外延生长高质量、单晶的NdNiO₂薄膜。
• 采用电输运测量识别超导转变，包括电阻率、磁场依赖性以及脉冲I-V测量，以评估电流密度和临界电流密度。
• 利用扫描透射电子显微镜（STEM）在原子尺度上评估结晶质量、薄膜厚度及结构缺陷。
• 在Ni L₃边应用X射线吸收谱（XAS）和非弹性X射线散射（RIXS），探测局域电子结构、氧化态及自旋激发。
• 在LSAT基底上使用总电子产额（TEY）XAS以克服基底干扰。
• 进行密度泛函理论（DFT）计算，以模拟电子结构并评估稀土元素5d轨道与Ni 3d轨道在低能物理中的作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 NdNiO₂母相的超导性是否源于本征性质，还是在合成过程中由缺陷或掺杂诱导？
• RQ2 无序，特别是顶点氧原子的形式，在母相中促进超导性的机制是什么？
• RQ3 超导序参量的节点特性如何影响无序样品中超导性的抑制？
• RQ4 NdNiO₂的电子与磁性性质在多大程度上与铜氧化物相似？其偏离之处又暗示了何种不同的配对机制？
• RQ5 母相NdNiO₂能否被视为真正的‘母体’超导体，还是其已通过稀土元素5d态的自掺杂而预先掺杂？

主要发现

• 在LSAT基底上生长的NdNiO₂薄膜中观察到超导转变，其起始温度最高达11 K，最佳样品中零电阻转变温度为9.5 K。
• 超导转变具有热滞后性，且在磁场下被抑制，4 K时临界磁场约为1.5 T，与BCS机制一致。
• 发现超导起始温度（Tc,on）与薄膜剩余电阻率（ρres）之间存在强烈负相关，表明无序会抑制超导性。
• 非弹性X射线散射（RIXS）测量揭示了与d波型序参量一致的自旋激发，支持存在节点型超导能隙。
• X射线吸收谱（XAS）与STEM分析表明，超导薄膜中顶点氧原子呈随机分布，提示其可能是空穴掺杂的潜在来源。
• 密度泛函理论（DFT）计算证实，Nd 5d与Ni 3d轨道显著杂化，贡献于金属基态，并可能促成非传统超导性。