[论文解读] Unconventional phonon spectra and obstructed edge phonon modes

Ruihan Zhang, Haohao Sheng+4 more|arXiv (Cornell University)|May 16, 2023

2D Materials and ApplicationsMaterials Science被引用 3

一句话总结

本文在拓扑 trivial 材料中引入了非传统的声子谱，其中声子能带表示（eBR）与原子振动能带表示（aBR）不一致，识别出两种类型：I型（在空位上）和 II型（在具有非原子轨道的原子上）。黑磷表现出 I型非传统性，而 1H-MoSe₂ 展现 II型；两者均存在受阻的边缘声子模式，表明边界处电子-声子耦合增强。

ABSTRACT

Based on the elementary band representations (EBR), some topologically trivial materials are classified as unconventional ones (obstructed atomic limit), where the EBR decomposition of electronic states is not consistent with the atomic valence-electron band representations. In the work, we identify that the unconventional nature can also exist in phonon spectra, where the EBR decomposition of the phonon modes is not consistent with atomic vibration band representations (ABR). The unconventionality has two types: type I is on an empty site; type II is on an atom site with non-atomic vibration orbitals. Our detailed calculations show that black phosphorus (BP) and 1H-MoSe2 have unconventional both phonon spectra and electronic band structures. The BP has the type-I unconventional phonon spectrum, while 1H-MoSe2 has the type-II one. The obstructed phonon modes are obtained for two types of unconventional phonon spectra.

研究动机与目标

• 通过基本能带表示（eBR）将受阻原子极限的概念从电子系统扩展至声子系统。
• 识别并分类在 eBR 分解与原子振动能带表示（aBR）不匹配的材料中的非传统声子谱。
• 研究黑磷和 1H-MoSe₂ 等材料中非传统电子与声子能带结构的共存现象。
• 展示在频率带隙中出现受阻边缘声子模式，类似于受阻电子态。
• 探讨声子非传统性对二维材料中电子-声子耦合与表面性质的影响。

提出的方法

• 使用 Quantum ESPRESSO 软件包进行第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，采用 PBE-GGA 交换-关联泛函。
• 采用投影缀加波（PAW）方法进行电子结构与声子计算，并设置真空层 >15 Å 以避免层间耦合。
• 利用 ir2ph 代码计算声子能带结构并提取不可约表示。
• 通过 UnconvMat 网站对声子模式进行 eBR 与 aBR 分解，使用 DFT 输出的 tqc.data 文件。
• 基于空间群对称性与 Wyckoff 位置分析能带表示，识别 eBR-aBR 不匹配。
• 计算并可视化边缘声子模式，以确认其受阻特性及在频率带隙中的拓扑样行为。

Figure 1: The 2D bulk states, band representations and obstructed states of BP monolayer. (a-c) Electronic band structure, obstructed edge states on the zigzag and armchair edges. (d-f) Phonon spectrum, obstructed phonon modes on the zigzag and armchair edges. (g,h) Vibrations of obstructed phonon e

实验结果

研究问题

• RQ1 能否将原本应用于电子能带的受阻原子极限概念扩展至声子谱？
• RQ2 声子非传统性的不同类型是什么？它们在起源上（空位 vs. 非原子轨道位点）有何差异？
• RQ3 具有非传统电子能带结构的材料是否也表现出非传统声子谱？
• RQ4 受阻边缘声子模式是否可在频率带隙中出现？其物理起源是什么？
• RQ5 对称性与 Wyckoff 位置在决定声子能带中 eBR-aBR 不匹配方面起什么作用？

主要发现

• 黑磷（BP）表现出 I型非传统声子谱，其声子能带的 eBR 分解与原子振动能带表示（aBR）不匹配，原因在于空的 Wyckoff 位置（4g 和 2a）上占据 eBR。
• 1H-MoSe₂ 展示 II型非传统声子谱，eBR 位于 Mo 原子（1c 位点）上，但涉及类似非原子 p 轨道的振动，表明与 aBR 的不匹配。
• BP 的声子能带结构分裂为两部分：下层六支属于 $B@4g + B_u@2a$ eBR，上层六支属于 $A@4g + A_g@2a$ eBR。
• 在 1H-MoSe₂ 中，九支声子能带分裂为三部分：$A_2''@1c + E'@1c$、$A_1'@1c + E''@1c$ 和 $A_2''@1c + E@1c$，其中中间部分与 Mo 原子的 aBR 不匹配。
• 在 BP 和 1H-MoSe₂ 中均观察到受阻边缘声子模式，局域于锯齿形和扶手形边缘，其独特的振动模式通过可视化得到证实。
• Janus 1H-MoSSe 作为 1H-MoSe₂ 的衍生物，虽保留电子非传统性（I型），但因对称性降低而无法支持完整的声子非传统性，尽管边缘声子模式仍存在。

Figure 2: The 2D phonon bands, phonon band representations and obstructed phonon states of GeS monolayer. (a-c) phonon spectrum, obstructed phonon modes on the zigzag and armchair edges. (d,e) Vibrations of obstructed phonon edge modes.