[论文解读] YBa$_{1-x}$Sr$_{x}$CuFeO$_{5}$ layered perovskites: exploring the magnetic order beyond the paramagnetic-collinear-spiral triple point

Victor Porée, Dariusz Jakub Gawryluk+6 more|arXiv (Cornell University)|Feb 7, 2024

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science被引用 3

一句话总结

本研究调查 YBa₁₋ₓSrₓCuFeO₅ 固溶体，以探索顺磁-共线螺旋三相点以外的磁相区，该区域预期螺旋序将变得不稳定。通过用 Sr 替代 Ba，研究人员提高了 Fe-Fe 缺陷浓度，实验上稳定了非几何阻挫的完全反铁磁态，其传播矢量为 k = (1/2, 1/2, 0)，且有序温度 T_coll2 ≥ T_spiral，表明存在一种由无序驱动的机制，使 T_spiral 和 T_coll2 同步提高。

ABSTRACT

Layered perovskites of general formula AA'CuFeO$_5$ are one of the few examples of cycloidal spiral magnets where the ordering temperatures $T_{spiral}$ can be tuned far beyond room temperature by introducing modest amounts of Cu/Fe chemical disorder in the crystal structure. This rare property makes these materials prominent candidates to host multiferroicity and magnetoelectric coupling at room temperature. Moreover, it has been proposed that the highest $T_{spiral}$ value that can be reached in this structural family ($\sim$ 400 K) corresponds to a paramagnetic-collinear-spiral triple point with potential to show exotic physics. Since generating high amounts of Cu/Fe disorder is experimentally difficult, the phase diagram region beyond the triple point has been barely explored. To fill this gap we investigate here the YBa$_{1-x}$Sr$_{x}$CuFeO$_{5}$ solid solutions ($0 \leq x \leq 1$), where we replace Ba with Sr with the aim of enhancing the impact of the experimentally available Cu/Fe disorder. Using a combination of bulk magnetization, synchrotron X-ray and neutron powder diffraction we show that the spiral state is destabilized beyond a critical degree of Cu/Fe disorder, being replaced by a non-frustrated, fully antiferromagnetic state with propagation vector k$_{c2}$ = $(\frac{1}{2}, \frac{1}{2}, 0)$ and ordering temperature $T_{coll2}$ $\geq$ $T_{spiral}$, which is progressively stabilized beyond the triple point. Interestingly, $T_{spiral}$ and $T_{coll2}$ increase with $x$ at the same rate. This suggests a common, disorder-driven origin, consistent with theoretical predictions.

研究动机与目标

• 探索铜/铁基层状钙钛矿中顺磁-共线螺旋三相点以外的磁相图，该区域因合成挑战而实验上难以触及。
• 检验在 YBa₁₋ₓSrₓCuFeO₅ 中 Sr 掺杂是否能提高 Fe-Fe 缺陷浓度，从而稳定三相点之外预测的非几何阻挫反铁磁态。
• 确定随着 Sr 含量增加，T_spiral 和 T_coll2 的升高是否表明两者具有共同的无序驱动起源。
• 通过实验探测受控化学无序下的磁序演化，验证随机交换阻挫模型。

提出的方法

• 在 x = 0 到 1 的全范围内合成 YBa₁₋ₓSrₓCuFeO₅ 固溶体，系统调节 Fe-Fe 缺陷浓度。
• 利用块体磁化率测量识别磁相变，并确定 T_spiral 和 T_coll2。
• 采用同步辐射 X 射线衍射和中子粉末衍射精修磁结构，包括传播矢量和磁矩取向。
• 应用约束 Rietveld 精修，固定磁矩比（Fe:Cu = 5:1）和圆形螺旋包络，以确保与先前研究的一致性。
• 分析中子衍射得到的 q_G 值，将磁波矢与 T_spiral 关联，与不同钙钛矿家族的文献数据进行比较。
• 在精修中使用受限参数空间以避免过拟合，包括对磁矩比和混合区域中相共存的约束。

实验结果

研究问题

• RQ1 在 YBa₁₋ₓSrₓCuFeO₅ 中增加 Sr 掺杂是否足以提高 Fe-Fe 缺陷浓度，从而进入顺磁-共线螺旋三相点以外的相区？
• RQ2 在 Fe-Fe 缺陷浓度超过临界值后，螺旋磁序是否变得不稳定？若稳定，其最终磁性基态的性质如何？
• RQ3 随着 x 增加，T_spiral 和 T_coll2 是否以相同速率上升，表明其具有共同的无序驱动起源？
• RQ4 实验观测结果是否可用随机交换阻挫模型解释，特别是 T_spiral(q_G) 的线性依赖关系？

主要发现

• 当 Fe-Fe 缺陷浓度超过临界值后，螺旋磁序变得不稳定，取而代之的是传播矢量为 k_c2 = (1/2, 1/2, 0) 的非几何阻挫完全反铁磁态。
• 新反铁磁态的有序温度 T_coll2 ≥ T_spiral，表明其在三相点之外得到稳定。
• 随着 Sr 含量（x）增加，T_spiral 和 T_coll2 以相同速率上升，表明两者具有共同的 Fe-Fe 缺陷驱动起源。
• T_spiral 与 q_G 的关系表现出近乎线性的依赖，斜率与先前研究一致，支持随机交换阻挫模型。
• 在不同铜/铁基钙钛矿中观测到的 T_spiral(q_G) 趋势，包括本研究的数据，均符合一条共同的、低色散的线性规律，表明不同材料间交换常数变化有限。
• 结果验证了理论预测：化学无序——特别是 Fe-Fe 缺陷——可作为调控旋钮，用于稳定高 T_c 螺旋磁体，具有实现室温多铁材料应用的潜力。