[論文レビュー] 17O NMR study of the intrinsic magnetic susceptibility and spin dynamics of the quantum kagome antiferromagnet ZnCu3(OH)6Cl2

A. Olariu, P. Mendels+5 more|HAL (Le Centre pour la Communication Scientifique Directe)|Nov 15, 2007

Advanced Condensed Matter Physics被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、17O NMRを用いて、量子カグラン反強磁性体ZnCu3(OH)6Cl2（ハーバードスマイスライト）の内在的スピン磁化率およびスピン励起を直接測定し、ギャップなしの非縮退基底状態を明らかにした。結果は、Zn/Cu不純物付近で磁化応答が抑制されることを示し、カグランフラストレーションに特有の不純物誘発スピン構造が存在することを示唆しており、低エネルギー励起のq依存性が平坦である可能性を示唆し、スイングレット-トリプレットギャップモデルに挑戦するものである。

ABSTRACT

We report through 17O NMR, an unambiguous local determination of the intrinsic kagome lattice spin susceptibility as well as that created around non-magnetic defects issued from natural Zn/ Cu exchange in the S=1/2 (Cu2+) herbertsmithite ZnCu3(OH)6Cl2 compound. The issue of a singlet-triplet gap is addressed. The magnetic response around a defect is found to markedly differ from that observed in non-frustrated antiferromagnetic materials. Finally, we discuss our relaxation measurements in the light of Cu and Cl NMR data [cond-mat 070314] and suggest a flat q-dependence of the excitations.

研究の動機と目的

• ZnCu3(OH)6Cl2におけるカグラン格子の内在的磁化率を局所的17O NMRによって直接プローブすること。
• 理想的なカグラン格子からの寄与と、非磁性のZn/Cu不純物に起因する寄与を分離すること。
• マクロな測定で観察された低温における磁化率の増加が、スイングレット-トリプレットギャップに起因するのか、それとも不純物誘発効果に起因するのかを特定すること。
• リラクゼーション率測定を用いて低エネルギースピン励起の性質を調査し、CuおよびCl NMRデータと比較すること。
• 長距離秩序が存在しない状況下で、Dzyaloshinskii-Moriya相互作用および不純物誘発スピン構造が果たす役割を明確にすること。

提案手法

• 300 Kから0.47 Kまでの温度範囲で、50% 17O標識された非配向粉末試料を用いて17O NMRを実施した。
• 38.974 MHzでフィールドスイープエコー分光法を用い、変動するパルス遅延（10–200 μs）を用いて、緩やかな緩和を示すサイトを解離し、四極子的および磁気的寄与を分離した。
• 5パルス列を用いたT1回復曲線測定により、T2に近いパルス間隔を用いてリラクゼーション率を抽出し、70 Kのデータを基準として係数をフィッティングした。
• 高温スペクトルの粉末パターンの極端なカットオフから、四極子パラメータνQ = 0.70(3) MHzおよびη = 0.64(10)を決定した。
• 中央ピークの形状およびシフトの進化を分析し、局所的磁化率を抽出し、カグラン面（M）と不純物サイト（D）からの寄与を区別した。
• 17O NMRリラクゼーションデータを既存の63Cuおよび35Cl NMR結果と比較し、スピンフラクチュエーションのq依存性を推定し、ギャップの有無を評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 マクロな磁化率測定が示唆するように、ハーバードスマイスライトの内在的カグラン格子は、スイングレット-トリプレットギャップを示すか？
• RQ2 非磁性のZn/Cu不純物周囲におけるカグラン格子の磁化応答は、フラストレーションのない反強磁性体とどのように異なるか？
• RQ3 カグラン格子における低エネルギースピン励起の性質は何か？その分散は平坦か、分散的か？
• RQ4 Dzyaloshinskii-Moriya相互作用や不純物誘発スピン構造は、マクロな磁化率の低温上昇をどの程度説明できるか？
• RQ5 17O NMRは、競合する理論的基底状態を区別できるほど十分な感度で局所的磁化応答を解像できるか？

主な発見

• 内在的カグラン格子は、T ~ J/2付近で局所的磁化率の最大値を示し、類縁化合物でも観察されたカグラン特有の物理を確認した。
• 低温における磁化率はゼロではなく有限値に達しており、これはギャップなしの非スイングレット基底状態を示唆している。
• 17O NMRは、Zn/Cu不純物付近で磁化応答が抑制されていること（K(D) < K(M)）を明らかにし、不純物サイトの相対的強度は約30%であり、局所的ディマーライゼーションまたはスイングレット形成と整合的である。
• T1−1は0.47 KまでT1−1 ∼ T^0.73(5)に従い、特異な異常やギャップがないことから、ギャップなしのスピン励起が存在することが示された。
• 17O、63Cu、35Cl NMRリラクゼーションデータが全温度範囲で一致していることから、低エネルギー励起のq依存性が平坦であることが示唆され、分散的モードとは矛盾する。
• 主ピーク（M）の幅広がりおよびK(D)の低下は、不純物誘発スピン構造およびおそらく交互に変化するDzyaloshinskii-Moriya相互作用に起因するとされ、フラストレーションのない系における単純な増幅とは異なる。