[論文レビュー] A comprehensive diagram to grow InAlN alloys by plasma-assisted molecular beam epitaxy

Sergio Fernández‐Garrido, Ž. Gačević+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 30, 2024

GaN-based semiconductor devices and materials参考文献 13被引用数 47

ひとこと要約

本研究は、プラズマ補助分子線エpitaxy (PA-MBE) で成長させたInAlN合金の包括的な成長図を確立し、インジウム含有量と表面粗さが成長温度およびインジウムフラックスにどのように依存するかを明らかにした。InNの熱的分解とInの脱吸着をアレニウス則に従って定量的に評価（Ea = 2.0 eV）することで、4つの明確な成長領域—N過剰、Inドロップレット、中間的In過剰、およびIn含有量が無視できるほど小さい—を特定し、合金の組成と表面品質を精密に制御可能にした。

ABSTRACT

Indium incorporation and surface morphology of InAlN layers grown on (0001)GaN by plasma-assisted molecular beam epitaxy were investigated as a function of the impinging In flux and the substrate temperature in the 450-610$^{\circ}$C range. In incorporation was found to decrease with substrate temperature due to thermal decomposition of the growing layer, while for a given temperature it increased with the impinging In flux until stoichiometry was reached at the growth front. The InN losses during growth followed an Arrhenius behaviour characterized by an activation energy of 2.0 eV. A growth diagram highly instrumental to identify optimum growth conditions was established.

研究の動機と目的

• PA-MBE法で成長したInAlN層におけるインジウム含有量と表面粗さが、成長温度およびインジウムフラックスにどのように依存するかを理解すること。
• 特にInNの熱的分解とInの脱吸着がインジウム含有量を制限する主要因であるメカニズムを特定すること。
• 高品質なInAlN合金のための最適な成長条件をガイドする実用的な成長図を開発すること。
• 発光・電子デバイス応用を想定し、InNモル分率と表面粗さを精密に制御可能なInAlNエpitaxial層の成長を可能にすること。

提案手法

• 実際のInNモル分率 [InN]* を特定するため、高分解能X線回折(HR-XRD)を用いてIn含有量を測定した。
• 金属および窒素フラックスを原子数/cm²·s単位で定量化するため、断面SEMを用いたビーム等価圧(BEP)キャリブレーションを実施した。
• InN損失率のアレニウスプロットを構築し、熱的分解の活性化エネルギー(Ea = 2.0 eV)を抽出した。
• 式 Φlosses_InN = C·[InN]*·exp(-Ea/kBT) を用いてInN損失をモデル化した。ここで C = 1.27×10²⁷ s⁻¹·cm² である。
• 2本の実線を用いて成長領域を定義した：1本はストイキオメトリック条件（ΦIn = ΦN - ΦAl + Φlosses_InN）を示し、もう1本はIn脱吸着の開始を示す（ΦIn = ΦN - ΦAl + Φlosses_InN - Φdes_In）。
• 表面粗さをSEMおよび原子間力顕微鏡(AFM)で評価し、特定の条件下でステップ・フロー成長と滑らかな表面が観察された。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 PA-MBE法で成長したInAlN層におけるインジウム含有量は、成長温度にどのように影響を受けるか？
• RQ2 InNの熱的分解がインジウム含有量を制限する役割を果たす理由は何か？その活性化エネルギーは？
• RQ3 インジウムフラックスのインパルスが、達成可能なInNモル分率および表面粗さにどのように影響を与えるか？
• RQ4 温度とフラックスによって定義される成長領域の中で、滑らかで高品質なInAlN表面を生成する条件は何か？
• RQ5 予測可能な成長図を構築することで、InAlN合金の最適な成長条件をガイドできるか？

主な発見

• InAlNにおけるインジウム含有量は、成長温度が上昇するにつれてInNの熱的分解により減少し、[InN]* は450 °Cで0.33から607 °Cで0.02に低下した。
• InN分解の活性化エネルギーは2.0 eVと特定され、In-N結合エネルギー（1.93 eV）および既存のInN測定値と整合的であった。
• InN損失率にアレニウス則の適合が確認され、前指数因子は1.27×10²⁷ s⁻¹·cm² であった。
• 4つの明確な成長領域が同定された：N過剰、Inドロップレット、中間的In過剰、およびIn含有量が無視できるほど小さい領域。中間的In過剰領域では最も滑らかな表面（RMS < 0.8 nm）が得られた。
• 中間的In過剰領域では、原子レベルのステップとらせん状のヒルロックを示す滑らかな表面が観察され、GaNと同様に不純物ピン留めによるステップ・フロー成長が進行していることが示唆された。
• 驚くべきことに、N過剰領域でも滑らかな表面（RMS < 0.8 nm）が得られたが、これはIII族窒化物半導体における通常のN過剰条件下の粗さとは対照的であった。