[論文レビュー] A DNA turbine powered by a transmembrane potential across a nanopore

Xin Shi|PubMed|Jun 14, 2022

Nanopore and Nanochannel Transport Studies参考文献 57被引用数 11

ひとこと要約

本研究では、膜透過電気化学ポテンシャルをナノスケールでの一方向回転運動に変換する合成DNAオリガミナノタービンを実証した。24–27 nmのタービンは、三枚のヘリカルなブレードを有し、生理的条件下で最大10回転/秒の回転を達成した。回転方向は設計上のヘリシティによって制御可能であり、全原子分子動力学シミュレーションにより、流体力学的流れ駆動の回転と、イオン濃度依存の逆転が、電気動的移動度の異方性の変化に起因することが確認された。

ABSTRACT

Rotary motors play key roles in energy transduction, from macroscale windmills to nanoscale turbines such as ATP synthase in cells. Despite our abilities to construct engines at many scales, developing functional synthetic turbines at the nanoscale has remained challenging. Here, we experimentally demonstrate rationally designed nanoscale DNA origami turbines with three chiral blades. These DNA nanoturbines are 24-27 nm in height and diameter and can utilize transmembrane electrochemical potentials across nanopores to drive DNA bundles into sustained unidirectional rotations of up to 10 revolutions s^-1. The rotation direction is set by the designed chirality of the turbine. All-atom molecular dynamics simulations show how hydrodynamic flows drive this turbine. At high salt concentrations, the rotation direction of turbines with the same chirality is reversed, which is explained by a change in the anisotropy of the electrophoretic mobility. Our artificial turbines operate autonomously in physiological conditions, converting energy from naturally abundant electrochemical potentials into mechanical work. The results open new possibilities for engineering active robotics at the nanoscale.

研究の動機と目的

• ナノスケールで電気化学ポテンシャルを機械的仕事に変換できる機能的な合成ナノタービンの開発。
• DNAオリガミを用いた自律的・自己駆動型ナノスケール回転エンジンを構築する際の課題の克服。
• ヘリカル設計による回転方向のチューニングを可能にしたタービンの設計と、生理的条件下での動作の実証。
• 回転を駆動する物理的メカニズム（流体力学的および電気動的寄与）の解明。
• 実験的および全原子分子動力学シミュレーションによるシステムの検証。

提案手法

• DNAオリガミ技術を用いて、高さおよび直径が24–27 nmで、三枚のヘリカルなブレードを有するDNAオリガミタービンの設計および製造。
• 固体状態のナノポアにタービンを統合し、構造体に膜透過電位を発生させる。
• ナノポアに電気化学ポテンシャル差を印加してタービンの回転を駆動。
• 単一分子蛍光イメージングを用いて、リアルタイムでの回転観察および定量。
• タービンに作用する流体力学的および電気動的力のモデル化のため、全原子分子動力学シミュレーションを実施。
• 塩濃度を系統的に変化させ、イオン強度が回転方向および速度に与える影響を調査。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 合理的に設計されたDNAオリガミタービンは、膜透過電気化学ポテンシャルによって持続的かつ一方向的な回転を達成できるか？
• RQ2 タービンブレードのヘリシティは、回転方向をどのように制御するか？
• RQ3 ナノスケールでの回転ダイナミクスにおいて、支配的となる物理的メカニズムは、流体力学的流れか、電気動的力か？
• RQ4 高塩濃度でなぜ回転方向が逆転するのか、そしてこれは電気動的移動度の異方性の変化とどのように関係するか？
• RQ5 このようなタービンは、外部からのエネルギー供給なしに生理的条件下で自律的に動作可能か？

主な発見

• DNAナノタービンは、生理的条件下で最大10回転/秒の持続的かつ一方向的な回転を達成した。
• 回転方向はタービンブレードのヘリカル設計により正確に制御され、複数回の試行においても一貫したヘリシティを示した。
• 高塩濃度（≥1 M NaCl）では、同一のヘリシティを持つタービンでも回転方向が逆転した。これは、主導メカニズムの切り替えを示唆した。
• 全原子分子動力学シミュレーションにより、低塩濃度では流体力学的流れが回転の主因であるのに対し、高塩濃度では電気動的効果が支配的であることが明らかになった。
• 高塩濃度での回転方向の逆転は、イオン環境のスクリーニングの変化に起因する電気動的移動度の異方性の変化に起因するとされた。
• 自然に存在する電気化学ポテンシャルを活用することで、システムは自律的に動作可能であり、合成ナノマシンにおけるエネルギー変換の道筋を示した。