[論文レビュー] A magnetic Weyl semimetallic phase in thin films of Eu$_2$Ir$_2$O$_7$
本研究は、高品質な(111)面指向のエpitaxial薄膜であるEu₂Ir₂O₇において、磁性ウェイル系半金属相の初の実験的実現を示した。薄膜表面における立方対称性の破れによって駆動される、ネット磁化がゼロであるにもかかわらず巨大な内部異常ホール効果が発現する。これは、フェルミ準拠近くにウェイルノードが存在することを直接的証明し、時間反転対称性がすべての入・すべての出反強磁性秩序によって自発的に破れる系において、その状態のトポロジカル性を確認するものである。
The interplay between electronic interactions and strong spin-orbit coupling is expected to create a plethora of fascinating correlated topological states of quantum matter. Of particular interest are magnetic Weyl semimetals originally proposed in the pyrochlore iridates, which are only expected to reveal their topological nature in thin film form. To date, however, direct experimental demonstrations of these exotic phases remain elusive, due to the lack of usable single crystals and the insufficient quality of available films. Here, we report on the discovery of signatures for the long-sought magnetic Weyl semimetallic phase in (111)-oriented Eu_{2}Ir_{2}O_{7} high-quality epitaxial thin films. We observed an intrinsic anomalous Hall effect with colossal coercivity but vanishing net magnetization, which emerges right below the onset of a peculiar magnetic phase with all-in-all-out (AIAO) antiferromagnetic ordering. The anomalous Hall conductivity obtained experimentally is consistent with the theoretical prediction, likely arising from the nonzero Berry curvature emanated by Weyl node pairs near the Fermi level that act as sources and sinks of Berry flux, activated by broken cubic crystal symmetry at the top and bottom terminations of the thin film.
研究の動機と目的
- 強いスピン軌道結合と電子相関が関与する系として予測されるトポロジカル状態を示すペロブスカイト型イリジウム酸化物において、磁性ウェイル系半金属相を特定・実現すること。
- 結晶性が低く、対称性の破れがないために、バルク材料においてウェイル系半金属性が長年観測されなかったという長年の課題を克服すること。
- Eu₂Ir₂O₇薄膜が、非自明なベリー曲率を有するトポロジカル状態を有し得ることを確立し、量子化された異常ホール効果によって裏付けられること。
- 観測された異常ホール応答が、フェルミ準拠近くに存在するウェイルノード対の存在に起因することを、表面由来の対称性の破れによって活性化されることと結びつけること。
- 薄膜においてはネット磁化が存在しないにもかかわらず、表面終了と反転対称性の破れの相互作用によって、ウェイル系半金属相が出現することを示すこと。
提案手法
- プルーブドレーザー堆積法を用いて、ジルコニア酸イットリア安定化(YSZ)基板上に高品質な(111)面指向エpitaxial薄膜としてEu₂Ir₂O₇薄膜を成長させること。
- X線回折(XRD)および高角度アンナールドダークフィールド走査型透過電子顕微鏡(HAADF-STEM)を用いて、エpitaxial指向性と構造的品質を確認すること。
- 磁場および温度を変化させた条件下で輸送特性を測定し、非自明なベリー曲率効果を検出するため、異常ホール効果(AHE)を測定すること。
- スラブモデルを用いたab initio密度汎関数理論(DFT)+U計算を、厚さLzが最大61層に達するまで変化させ、電子バンド構造および異常ホール伝導度をシミュレートすること。
- 運動量空間分解スペクトル関数および局所チェーンマーカーの計算により、ホール伝導度へのバルク的状態と表面フェルミアーク状態の寄与を分解すること。
- ベリー曲率分布およびその空間的局在性の分析により、表面におけるウェイルノードの投影の寄与を特定すること。
実験結果
リサーチクエスチョン
- RQ1バルク結晶が明確なトポロジカルな特徴を示さないにもかかわらず、Eu₂Ir₂O₇薄膜において磁性ウェイル系半金属相を実験的に実現できるか？
- RQ2ネット磁化が存在しない状況で観測された内部異常ホール効果の起源は何か？
- RQ3表面終了（カグラメ面対比三角形Ir面）が立方対称性をどのように破り、非ゼロの異常ホール伝導度を誘発するのか？
- RQ4異常ホール伝導度は薄膜厚さにどのように依存するか？また、薄膜極限においても有限の値を示すか？
- RQ5全ホール応答に占めるバルク的状態とトポロジカル的に保護されたフェルミアーク表面状態の寄与比はどの程度か？
主な発見
- (111)面指向のEu₂Ir₂O₇薄膜において、すべての入・すべての出反強磁性転移温度未満で、ネット磁化がゼロであるにもかかわらず、コロスル・インナーアノマリーホール効果（AHE）が観測され、コercivityが1 Tを超える。
- 薄膜厚さが11〜61層にわたっても、異常ホール伝導度がほぼ一定に保たれるため、ウェイルノード寄与に起因する頑健で厚さに依存しない応答であることが示された。
- 理論的シミュレーションにより、異常ホール応答はフェルミ準拠近くに存在するウェイルノード対に起因する非ゼロのベリー曲率に起因しており、表面由来の立方対称性の破れによって活性化されていることが確認された。
- 局所チェーンマーカー解析により、2つの寄与が判明した。一つはバルク的量子井戸状態からの支配的寄与、もう一つは表面フェルミアーク状態からのわずかだが明確な寄与であり、後者は運動量空間で強く局在化し、表面に局在している。
- 観測された輸送挙動は、AFIまたは金属的相を除外し、AHCが絶縁体相で抑制され、WSM領域で増幅されることから、基底状態がウェイル系半金属であることを確認するものである。
- 系は、運動量空間におけるウェイルノード対の分離に比例する非量子化された異常ホール伝導度を示しており、磁性ウェイル系半金属の理論的予測と整合的である。
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