[論文レビュー] A model for exciton-polaritons in uniaxial molecular crystals describing spatial dispersion, refraction and reflection

Stefan C. J. Meskers, Girish Lakhwani|arXiv (Cornell University)|Jan 15, 2016

Strong Light-Matter Interactions参考文献 57被引用数 8

ひとこと要約

本稿では、古典的ローレンツ振動子を用いた粗視化アプローチにより、一軸性分子結晶における励起子極化子の場理論的モデルを提案する。質量のあるベクトルボソンを記述するプロカ型方程式を導出し、屈折、全反射、表面効果の計算を可能にした。その結果、三本の屈折光線とグース＝ハエンチェンシフトを予測し、実験と整合する共鳴近傍の特徴的な最小反射率スペクトルを示した。

ABSTRACT

Propagation of light through a uniaxial material is studied using field theoretical methods. The materials is modeled by cubic lattice of oriented classical Lorentz oscillators. A two-step coarse graining approach is applied. At the bulk level, excitations of the coupled light-matter system, or polaritons, are described by a Proca-type equation for massive vector bosons. On the microscopic level, multiple scattering is used to relate the sub-luminal speed of the polaritons to the polarizability of the Lorentz oscillators. For each direction of propagation of the polaritons, three independent polarizations exist, consistent with the integer spin of massive vector bosons. Reflection and refraction are calculated by imposing the requirement of a uniform gauge for the electromagnetic vector potential across the interface of the uniaxial molecular material and vacuum. Reflectance spectra near the resonance frequency are calculated. The spectra feature a characteristic minimum in middle of the reflection band, in agreement with experiment. An incident unpolarized light beam is predicted to refract into three different rays. The model supports surface bound excitations and predicts a Goos-Haenchen shift of the reflected beam upon reflection of light incident from vacuum onto the material.

研究の動機と目的

• 空間分散効果を伴う一軸性分子結晶における光-物質結合の場理論的記述の開発。
• 二段階の粗視化手順を用いて、励起子極化子を質量のあるベクトルボソンとしてモデル化すること。
• 真空中-一軸性結晶界面における全反射と屈折のための方程式を導出し、解くこと。
• 実験的特徴（反射率の最小値や多屈折屈折）を予測・解釈すること。
• 表面状態の励振と反射時のビームシフトの検討。

提案手法

• 結晶を配向した古典的ローレンツ振動子の立方格子としてモデル化し、電気双極子-双極子相互作用を考慮する。
• 二段階の粗視化を適用：まず有効媒体応答を導出し、次に巨視的プロカ型方程式（質量のあるベクトルボソン）を獲得する。
• 多重散乱理論を用いて、亜光速の極化子速度を振動子の分極率に関連付ける。
• 真空中-結晶界面全域にわたる電磁ベクトルポテンシャルに対する一様なゲージ条件を課し、全反射・屈折計算の一貫性を確保する。
• 得られた境界値問題を解いて、反射率スペクトルとビーム軌跡を計算する。
• 表面モードを含め、反射波の位相シフトを介してグース＝ハエンチェンシフトを分析する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 空間分散効果を伴う一軸性分子結晶内での励起子極化子の伝播挙動はいかなるものか？
• RQ2 共鳴近傍で観測される特徴的な反射率最小値の起源は何か？
• RQ3 なぜ非偏光光ビームがこのような結晶中で三本の明確に分離した屈折光線に分かれるのか？
• RQ4 一軸性結晶-真空中界面からの反射においてグース＝ハエンチェンシフトはどのように生じるか？
• RQ5 質量のあるベクトルボソン記述が、異なる伝播方向における極化子挙動をどのように捉えているか？

主な発見

• モデルは、質量のあるベクトルボソンの三つの独立した偏光状態のおかげで、非偏光入射ビームが三本の明確に分離した屈折光線に分かれるのを予測した。
• 反射率スペクトルは反射帯の中央付近に特徴的な最小値を示し、励起子共鳴周波数近傍の実験的観測と一致した。
• グース＝ハエンチェンシフトが反射ビームに対して予測され、極化子の質量のあるベクトル性に起因する界面における位相シフトに起因する。
• モデルは表面に束縛された励振状態を支持しており、結晶-真空中界面に局在モードが存在することを示唆した。
• 多重散乱理論を用いて、極化子の亜光速速度がローレンツ振動子の分極率と定量的に関連づけられた。
• プロカ型方程式は、異方的伝播および偏光依存の屈折・全反射を含む、完全な電磁応答を効果的に記述できた。