[論文レビュー] A monolayer transition metal dichalcogenide as a topological excitonic insulator

Daniele Varsano, Maurizia Palummo+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 19, 2019

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ひとこと要約

本稿では、単層T′相MoS2が、強い電子-正孔相互作用によって励起子凝縮を示し、それによってスピン軌道ギャップが協同的に増幅され、空間反転対称性が破れたホメオモーラルでギャップを持つ状態を形成するトポロジカル励起子絶縁体であると提案している。GWとBethe-Salpeter方程式を用いた第一原理多体計算により、32 meVの励起子束縛エネルギーが得られ、これはGWバンドギャップを上回っており、自己無撞着なトポロジカル励起子絶縁体相への転移を駆動する。歪み下では円二色性とフェロエレクトリシティを示す。

ABSTRACT

Monolayer transition metal dichalcogenides in the T' phase promise to realize the quantum spin Hall (QSH) effect at room temperature, because they exhibit a prominent spin-orbit gap between inverted bands in the bulk. Here we show that the binding energy of electron-hole pairs excited through this gap is larger than the gap itself in MoS2, a paradigmatic material that we investigate from first principles by many-body perturbation theory (MBPT). This paradoxical result hints at the instability of the T' phase against the spontaneous generation of excitons, and indeed we find that it gives rise to a recostructed `excitonic insulator' ground state. Importantly, we show that in this system topological and excitonic order cooperatively enhance the bulk gap by breaking the crystal inversion symmetry, in contrast to the case of bilayers where the frustration between the two orders is relieved by breaking time reversal symmetry. The excitonic topological insulator departs distinctively from the bare topological phase as it lifts the band spin degeneracy, which results in circular dichroism. A moderate biaxial strain applied to the system leads to two additional excitonic phases, different in their topological character but both ferroelectric as an effect of electron-electron interactions.

研究の動機と目的

• 本研究の目的は、強い電子-正孔相互作用のため、単層T′-MoS2が自発的な励起子不安定性を示すかどうかを特定することである。
• 問題は、大きなスピン軌道ギャップが存在するにもかかわらず、e-h束縛エネルギーがバンドギャップを上回る場合、励起子形成に対して不安定である可能性があることである。
• 本研究の目的は、スピン軌道結合に起因するトポロジカル秩序と、電子-正孔吸引に起因する励起子秩序が、単層T′-MoS2系において共存するかを調査することである。
• 本研究は、円二色性や恒久的な電気双極子モーメントといった特徴的な指紋を持つトポロジカル励起子絶縁体としての結果状態を特徴づけることを目的としている。

提案手法

• 本研究では、スピン軌道結合を含む準粒子バンド構造を計算するために、第一原理多体摂動理論（GW近似）が用いられている。
• 電子-正孔束縛エネルギーと励起子波動関数を計算するために、Bethe-Salpeter方程式（GW-BSE）が解かれている。
• スクリーンされたクーロン相互作用W(q)を第一原理結果にフィットさせ、その結果を用いて、励起子混合ギャップ∆X(k)とスピン軌道ギャップ∆SO(k)を自己無撞着に解く平均場アプローチが採用されている。
• 2次元の誘電スクリーニングは、W(q) = V0(q)/(1 + 2πα2D|q|)という長距離クーロン相互作用でモデル化されており、α2Dは実験的および第一原理的励起子束縛エネルギーに一致するように調整されている。
• 時間反転対称な価電子状態間の重ね合わせ関数P(k)を用いたKane-Mele法により、トポロジカル不変量Z2が計算されている。
• 光学的円二色性と恒久的電気双極子モーメントは、第一原理から抽出された電気双極子行列要素を用い、フェルミの黄金則により計算されている。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 単層T′-MoS2における電子-正孔束縛エネルギーは、準粒子バンドギャップを上回っているか。これは、自発的な励起子不安定性を示唆する。
• RQ2 時間反転対称性の破れなしに、トポロジカル秩序（Z2 = 1）と励起子秩序が共存可能か。
• RQ3 スピン軌道結合と電子-正孔吸引の相互作用が、バルクギャップおよび電子構造にどのように影響を与えるか。
• RQ4 結果として得られるトポロジカル励起子絶縁体相の光学的および電気的応答の特徴は何か。
• RQ5 中程度の等方的歪みが、系のトポロジカルおよびフェロエレクトリック的性質をどのように調整するか。

主な発見

• 単層T′-MoS2における励起子束縛エネルギーは32 meVであり、これはGWバンドギャップを上回っており、励起子凝縮への強い不安定性を示している。
• この系は、スピン軌道ギャップと励起子ギャップが協同的に増幅される自己無撞着なトポロジカル励起子絶縁体基底状態への転移を経験する。
• 基底状態は空間反転対称性を破っており、スピンデゲネラシーを引き起こし、光学吸収において円二色性を示す。
• 励起子秩序のキラル性に起因して、恒久的な電気双極子モーメントが発生し、x方向に1.94 Å、z方向に0.308 Åの双極子強度を示す。
• 中程度の等方的歪み下では、二つの追加の励起子相が出現し、両方ともフェロエレクトリック的かつトポロジカルに異なる性質を示す。
• 励起子相においてもトポロジカル不変量Z2は保存されており、強力な電子-電子相関が存在する中でもトポロジカル秩序の頑健性が確認されている。