[論文レビュー] A relaxation time model for efficient and accurate prediction of lattice thermal conductivity

Han Xie, Xiaokun Gu+1 more|arXiv (Cornell University)|Nov 25, 2018

Thermal properties of materials参考文献 47被引用数 4

ひとこと要約

本論文は、フォノン分散および三フォノン散乱強度の近似を活用することで、効率的かつ高精度に格子熱伝導率を予測可能な、準調和近似に基づく緩和時間モデルを提案する。既存のモデルと比較して、特に低温領域で優れた精度を達成するとともに、計算コストを低く抑え、物理的に整合性のあるフォノン緩和時間を抽出可能である。

ABSTRACT

Prediction of lattice thermal conductivity is important to many applications and technologies, especially for high-throughput materials screening. However, the state-of-the-art method based on three-phonon scattering process is bound with high computational cost while semi-empirical models such as the Slack equation are less accurate. In this work, we examined the theoretical background of the commonly-used computational models for high-throughput thermal conductivity prediction and proposed an efficient and accurate method based on an approximation for three-phonon scattering strength. This quasi-harmonic approximation has comparable computational cost with many widely-used thermal conductivity models but had the best performance in regard to quantitative accuracy. As compared to many models that can only predict lattice thermal conductivity values, this model also allows to include Normal processes and obtain the phonon relaxation time.

研究の動機と目的

• 高スループットな格子熱伝導率予測において、計算効率と定量的精度のバランスを図る課題に取り組む。
• 非調和的原子間力定数に基づく第一原理的ボルツマン輸送方程式（BTE）手法の高い計算コストを克服する。
• スラック式やデバイ＝グリューネイゼンモデルのような半経験的モデルを改善し、物理的散乱状態空間情報を取り入れる。
• 特に低温領域での性能向上に寄与するように、正規過程（Normal processes）を熱伝導率モデルに組み込む。
• 熱伝導率の予測に加え、より深い材料の理解を可能にする物理的に意味のあるフォノン緩和時間を得る手法を提供する。

提案手法

• 三フォノン散乱強度を調和的原子間力定数で近似する準調和近似（QHA）に基づく緩和時間モデルを構築する。
• 調和的IFCから計算された完全なフォノン分散曲線を入力とし、詳細なフォノンバンド構造の情報を保持する。
• 物理的に妥当な近似を用いて散乱状態空間情報を統合し、完全に経験的なモデルよりも精度を向上させる。
• モデルから緩和時間を導出し、完全なSMRTA（自己無撞着フォノン緩和時間近似）計算との比較が可能になる。
• 計算コストの高い非調和的IFCの必要性を回避し、コストを低く抑えつつも予測力は維持する。
• 37種の材料において、完全な反復的BTE解および他の広く用いられるモデルと比較して、モデルの妥当性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 QHAに基づく緩和時間モデルは、格子熱伝導率予測において、高精度と低計算コストの両立を達成できるか？
• RQ2 正規過程および散乱状態空間の組み込みが、低温領域における熱伝導率予測にどのように影響するか？
• RQ3 スラック式やライブフェルト＝シュローマンモデルといった既存のモデルと比較して、提案モデルの定量的精度はどの程度優れているか？
• RQ4 本モデルは、完全なSMRTA計算結果と一致する信頼性の高いフォノン緩和時間を予測できるか？
• RQ5 本モデルは、異方的および半ヘウスラー構造を含む多様な結晶構造においても、精度を維持できるか？

主な発見

• 提案モデルは100 Kで平均絶対分数偏差（AFD）1.730を達成し、低温領域で性能が低下する他のモデルと比較して顕著に優れた精度を示した。
• 37種の材料において、完全な反復的BTE計算と高い相関（R² > 0.9）を示し、定量的精度が極めて高いことを裏付けた。
• 300 KではAFDが1.420にとどまり、既存の最高性能モデルと同等の精度を示したが、特に低温領域での性能が顕著に優れていた。
• スラックの緩和時間モデルと比較して、完全なSMRTA計算結果との一致度が高く、100 Kでも顕著に優れた一致を示した。
• 正規過程および状態空間情報の組み込みにより、緩和時間の正しい温度依存性を捉えることができた。
• 半経験的モデルと同等の低計算コストを維持しながら、物理的に整合性のある緩和時間と優れた精度を両立した。