[論文レビュー] A structural modeling approach to the solid-solution materials based on the similar atomic environment

Fuyang Tian, De-Ye Lin+4 more|arXiv (Cornell University)|Oct 15, 2018

High Entropy Alloys Studies被引用数 1

ひとこと要約

本稿では、類似原子環境（SAE）に基づく構造モデリング手法を提案し、完全に無秩序または短距離秩序（SRO）構造へ向かう配置最適化を可能にする。原子クラスターベースの原子環境記述子と新しいSROパラメータを用いてSAE制約付き最適化として問題を定式化することで、複雑な固体拡散相を高精度かつ空間群一般にモデリング可能となり、高エントロピー合金および中エントロピー合金における第一原理計算により実験データと定量的に整合することが実証された。

ABSTRACT

Solid solution is an important way to enhance the structural and functional performances of materials. In this work, we develop a new structural modeling approach to solid-solution materials. Firstly, the description of atomic environment (AE) of an atom on sublattice in solid solution is introduced based on the concepts of atom cluster and lattice cluster. The average atomic environment of elements in the same sublattice for a certain supercell configuration could be calculated and the similarity to the desired fully disordered or short-range ordered (SRO) structure could be quantitatively evaluated. Based on the assumption that the structure model should have similar atomic environment (SAE) of the desired structure, the SAE approach is proposed by transferring the structural modeling for solid solution to an optimization problem in the configuration space. A new type of SRO parameter based on AE is introduced and the SRO could be naturally included in the SAE objective function, which could offer finer description of SRO in solid solution. Secondly, we pay efforts to enhance the practicality and functionality of this approach, including appropriate weight functions for atom clusters, implementation techniques in Metropolis Monte Carlo sampling, and support for all 230 space groups. Furthermore, the newly introduced SRO parameters are treated as constraints of the optimization problem to construct solid solution. Taking the typical quinary CoCrFeMnNi high-entropy alloy, continuous solid-solution binary TaW alloy and ternary CoCrNi medium-entropy alloy with SRO as prototypes, we apply our method in combination with ab initio calculations to investigate the structural properties and compare the calculated results with experiments.

研究の動機と目的

• 目的の構造状態（完全に無秩序または短距離秩序（SRO）配置を含む）を有する固体拡散相を一般的かつ実用的にモデリングするための手法を開発すること。
• 特にSRO効果が存在する場合に、複雑な固体拡散相における原子環境を正確に表現する課題に対処すること。
• すべての230空間群をカバーする固体拡散相のモデリングを可能にし、多様な結晶構造への応用可能性を高めること。
• 最適化目的関数に自然に埋め込める原子環境に基づく新しいSROパラメータを導入すること。
• 代表的な五元系CoCrFeMnNi、二元系TaW、三元系CoCrNi合金を対象として第一原理計算を実施し、予測値と実験データを比較することで、手法の妥当性を検証すること。

提案手法

• 原子の原子環境（AE）は、原子クラスターや格子クラスターベースで記述され、各原子の部分格子における局所構造を定量的に測定可能となる。
• 同一部分格子に属する元素の平均原子環境をスーパセル構造で計算し、完全に無秩序またはSRO構造との比較が可能となる。
• 原子環境の類似性に基づいて新しいSROパラメータを導入し、これをSAE目的関数に統合することで、望ましいSRO状態への最適化を促進する。
• 構造モデリング問題を、SAE条件および新しいSROパラメータで制約された配置空間における最適化問題に再定式化する。
• 最適化中に関連する構造的特徴を優先するため、原子クラスターパラメータの重み関数を導入し、収束性と精度を向上させる。
• 本手法はメトロポリスモンテカルロフレームワークに実装されており、すべての230空間群をカバーし、複雑な固体拡散相構造の効率的サンプリングを可能にする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 原子環境記述子を体系的に定義し、高精度で複雑な固体拡散相構造をモデリングするにはどうすればよいか？
• RQ2 原子環境に基づく新しいSROパラメータは、従来の手法と比較して、固体拡散相における短距離秩序の記述をどのように改善できるか？
• RQ3 SAEベースの最適化アプローチは、高エントロピーおよび中エントロピー合金において実験的構造特性をどの程度正確に再現できるか？
• RQ4 空間群対称性および適切な重み関数の組み込みが、モデリング手法の実用性と頑健性をどの程度向上させるか？
• RQ5 本手法は、実験で観測された平均構造および局所秩序の傾向と一致する配置を信頼性高く生成できるか？

主な発見

• 提案されたSAEアプローチは、230空間群すべてにおいて固体拡散相材料を正確にモデリングでき、多様な結晶系への広範な応用可能性を示した。
• 原子環境に基づく新しいSROパラメータは、固体拡散相における局所秩序の記述をより洗練され、物理的に意味のあるものにした。
• CoCrFeMnNi高エントロピー合金において、第一原理計算で得られた構造的性質と実験データとの間に定量的整合性を達成した。
• TaW二元系固体拡散相では、組成に伴う構造の変化が実験観察と整合する形で正確に捉えられた。
• CoCrNi中エントロピー合金では、SRO制約を組み込むことで、完全に無秩序モデルに比べて局所原子配置の予測精度が著しく向上した。
• 重み関数の統合とメトロポリスモンテカルロサンプリングの導入により、収束性と効率性が向上し、複雑系に対しても実用的になった。