[論文レビュー] Ab initio calculation of phonon polaritons in silicon carbide and boron nitride

Nicholas Rivera, Jennifer Coulter+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 31, 2018

Photonic and Optical Devices被引用数 4

ひとこと要約

本稿では、極性誘電体の空間非局所的誘電関数を計算するためのab initioフレームワークを、量子線形応答理論に基づき提示する。この手法により、炭化ケイ素（SiC）および六方晶窒化ホウ素（hBN）におけるフォノン極性子の正確な予測が可能になる。この方法は、誘電応答を支配するのは僅か数個の光学フォノンモードであることを明らかにし、弱い結合モードは微細構造に寄与することを示し、2次元および3次元系における極性子的挙動と非局所効果の微視的洞察を提供する。

ABSTRACT

The ability to use photonic quasiparticles to control electromagnetic energy far below the diffraction limit is a defining paradigm in nanophotonics. An important recent development in this field is the measurement and manipulation of extremely confined phonon-polariton modes in polar dielectrics such as silicon carbide and hexagonal boron nitride, which pave the way for nanophotonics and extreme light-matter interactions in the mid-IR to THz frequency range. To further advance this promising field, it is of great interest to predict the optical response of recently discovered and yet-to-be-synthesized polaritonic materials alike. Here we develop a unified framework based on quantum linear response theory to calculate the spatially non-local dielectric function of a polar lattice in arbitrary dimensions. In the case of a three-dimensional bulk material, the spatially local limit of our calculation reproduces standard results for the dielectric response of a polar lattice. Using this framework, we provide ab initio calculations of the dielectric permittivity of important bulk polar dielectrics such as silicon carbide and hexagonal boron nitride in good agreement with experiments. From the ab initio theory, we are able to develop a microscopic understanding of which phonon modes contribute to each component of the dielectric function, as well as predict features in the dielectric function that are a result of weak TO phonons. This formalism also identifies regime(s) where quantum nonlocal effects may correct the phonon polariton dispersion, extremely relevant in recent atomic-scale experiments which confine electromagnetic fields to the scale of 1~nm. Finally, our work points the way towards first principles descriptions of the effect of interface phonons, phonon strong coupling, and chiral phonons on the properties of phonon polaritons.

研究の動機と目的

• 物性論的モデルを超えたフォノン極性子を予測する第一原理フレームワークの開発。
• 特に空間分散と非局所性に関して、ローレンツ発振子モデルの限界を克服すること。
• 極性誘電体における誘電関数に寄与するフォノンモードの微視的理解の提供。
• 2次元材料などの次元が低下した系における極性子的挙動の予測を可能にすること。
• 量子非局所効果がフォノン極性子分散を顕著に変化させる領域を特定すること。

提案手法

• 空間非局所的誘電関数の計算に、量子力学的線形応答理論を用いた形式的枠組みを構築し、任意次元での非局所的誘電関数を計算する。
• 有限温度、フォノンの有限寿命、空間分散を組み込んだことで、標準的なab initio手法を一般化する。
• 誘電関数の入力として、フォノンモードおよびボーン効果電荷を密度汎関数理論（DFT）で計算する。
• 誘電テンソルを、個々の光学フォノンモードの寄与の和として扱い、それぞれに異なる発振子強度と減衰率を割り当てる。
• 体積材料における局所的誘電関数の計算を可能にするとともに、100 nm未満のスケールで顕著な非局所効果にまで拡張可能である。
• SiCおよびhBNにおける誘電関数のab initio予測値を実験データと比較することで、手法の妥当性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 SiCおよびhBNにおけるどのフォノンモードが誘電応答を支配し、フォノン極性子に寄与しているか？
• RQ2 発振子強度が小さい弱い結合フォノンモードが、誘電関数にどのように寄与しているか？
• RQ3 ナノスケール系において、非局所効果がフォノン極性子分散を顕著に変化させる領域はどこか？
• RQ4 2次元極性材料の誘電応答は、3次元体積材料と比べて、極性子的閉じ込めにどのように異なるか？
• RQ5 強い結合やキラルフォノンから生じる新しい極性子モードを、このフレームワークが予測できるか？

主な発見

• ab initioフレームワークは、炭化ケイ素（SiC）および六方晶窒化ホウ素（hBN）の誘電関数を正確に予測し、実験測定値と良好な一致を示した。
• SiCの18個の光学フォノンモードおよびhBNの9個のモードのうち、誘電応答に顕著に寄与するのは僅か数個のモードに限られ、全モード数が多くてもその影響は限定的である。
• hBNの低周波モード（753 cm⁻¹）は、高周波モード（1360 cm⁻¹）に比べて発振子強度が著しく小さいが、長い寿命（2 cm⁻¹）のおかげで、誘電関数内での寄与が部分的に相殺されている。
• 発振子強度が小さい弱い結合フォノンモードが、誘電関数の微細構造に寄与しており、これによりターゲットに合わせた極性子的特徴の設計が可能になる可能性がある。
• 形式的枠組みにより、特に100 nm未満の閉じ込めスケールで量子非局所効果がフォノン極性子分散を補正する可能性がある領域が同定された。
• この手法により、誘電テンソルへのフォノン寄与の微視的特定が可能となり、極性子的応答を設計可能な材料の開発への道筋が示された。