[論文レビュー] Ab initio calculations of mean free paths and stopping powers

A. P. Sorini, J. J. Kas+3 more|arXiv (Cornell University)|May 5, 2006

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用数 6

ひとこと要約

本論文は、実空間グリーン関数に基づくab initio手法を提示し、実験的光学データに依存せずに凝縮相における非弾性平均自由行程（IMFP）および衝突停止力（CSP）を計算する。第一原理的に誘電関数を計算し、多極子モデルを用いることで、低エネルギー領域（約10 eVまで）を含む広いエネルギー範囲で実験結果と優れた一致を達成し、ベーゼの公式や準経験的モデルを凌駕する。

ABSTRACT

A method is presented for first-principles calculations of inelastic mean free paths and stopping powers in condensed matter over a broad energy range. The method is based on {\it ab initio} calculations of the dielectric function in the long wavelength limit using a real-space Green's function formalism, together with extensions to finite momentum transfer. From these results we obtain the loss function and related quantities such as optical-oscillator strengths and mean excitation energies. From a many-pole representation of the dielectric function we then obtain the electron self-energy and inelastic mean free paths (IMFP). Finally using our calculated dielectric function and the optical-data model of Fernández-Varea {\it et al}., we obtain collision stopping powers (CSP) and penetration ranges. The results are consistent with semi-empirical approaches and with experiment.

研究の動機と目的

• 実験的光学データに依存せずに、凝縮相における非弾性平均自由行程（IMFP）および停止力（CSP）を第一原理的に計算する手法を開発すること。
• 準経験的モデルが限界に達する低エネルギー領域における電子エネルギー損失計算の精度を向上させること。
• 相対論的および非相対論的領域を含む広いエネルギー範囲で、実験データと照合された手法の妥当性を検証すること。
• 電子の網状浸透深さ R(E) がパワーローでよく近似できることを示し、モンテカルロシミュレーションにおける計算効率を向上させること。

提案手法

• 全電子実空間グリーン関数（RSGF）形式を用いて、一般化された FEFF8 コードに実装された長波長近似下での複素誘電関数 ε(ω) を計算する。
• 非弾性散乱断面積の計算を可能にするために、誘電関数を有限の運動量移動 q に拡張する。
• ε(ω) の多極子表現を用いて、電子の自己エネルギーおよび非弾性平均自由行程（IMFP）を、損失関数 −Im[ε⁻¹(ω)] を通じて導出する。
• フェルナンドエス＝バリアアらの光学データモデル（ODM）を、ab initio で得た誘電関数を入力として用い、CSP 計算用の「ab initio データモデル」（ADM）を構築する。
• 停止力 S(E) は微分断面積の第一モーメントから計算され、浸透深さ R(E) はエネルギーにわたる 1/S(E) の積分によって得られる。
• IMFP および CSP の結果が実験データおよび ESTAR やペンのモデルといった準経験的基準と照合されることにより、手法の妥当性が検証される。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 ab initio 手法による誘電関数計算が、経験的光学データに依存せずに非弾性平均自由行程および停止力を正確に予測できるか？
• RQ2 多極子自己エネルギーモデルは、単極子プラズモンモデルに比べてIMFPの予測においてどのように優れているか？
• RQ3 有限 q 拡張に比べ、q=0 における誘電関数の品質が非弾性損失計算の精度に与える影響はどの程度支配的か？
• RQ4 固体内における電子の浸透深さ R(E) が、数十年にわたるエネルギー範囲でパワーロー近似で正確に記述できるか？
• RQ5 ベーゼの公式が破綻する低エネルギー領域（約10 eV）において、ab initio 手法の性能はどの程度高いか？

主な発見

• 複雑な励起スペクトルを示す材料において、ab initio で得た誘電関数は、単極子プラズモンモデルに比べ、実験データとの一致が良好な非弾性平均自由行程（IMFP）を提供する。
• ab initio データモデル（ADM）を用いた衝突停止力（CSP）は、銅、銀、金の広いエネルギー範囲（相対論的エネルギーを含む）で実験データおよび ESTAR 値と優れた一致を示す。
• 5000 eV 未満のエネルギー領域では、ADM を用いたCSP計算がベーゼの公式を著しく上回り、特にベーゼの公式が破綻する低エネルギー領域で顕著な優位性を示す。
• 銀における電子の網状浸透深さ R(E) は、R(E) ≈ 0.271E⁵/³（E はハートリー単位）というパワーロー近似でよく近似され、エネルギー数十年にわたって ab initio 計算および ESTAR データと一致する。
• q=0 における誘電関数の品質が精度に最も支配的であり、有限 q 拡張は最終的な IMFP および CSP 結果にほとんど影響を与えない。
• 本手法により、ベーゼの公式が到達できない範囲まで、第一原理的手法による信頼性の高いCSP計算が可能となり、エネルギー範囲が著しく拡張される。