[論文レビュー] Ab initio Electron Mobility and Polar Phonon Scattering in GaAs

Jin-Jian Zhou, Marco Bernardi|arXiv (Cornell University)|Aug 11, 2016

Electronic and Structural Properties of Oxides被引用数 6

ひとこと要約

本稿では、ガリウムヒ素（GaAs）のような極性半導体における電子移動度および電子フォノン散乱率を、長距離（Fröhlich）および短距離電子フォノン相互作用に分離することで、効率的なab initio手法を提示する。密度汎関数摂動論およびWannier補間を用い、細かいブリユアンゾーングリッド上で緩和時間の収束を図ることで、実験移動度（300 Kで5%以内）と優れた一致を達成した。これは、適切に収束された場合、緩和時間近似が十分に有効であることを示している。

ABSTRACT

In polar semiconductors and oxides, the long-range nature of the electron-phonon ( extit{e}-ph) interaction is a bottleneck to compute charge transport from first principles. Here, we develop an efficient ab initio scheme to compute and converge the extit{e}-ph relaxation times (RTs) and electron mobility in polar materials. We apply our approach to GaAs, where using the Boltzmann equation with state-dependent RTs, we compute mobilities in excellent agreement with experiment at 250$-$500~K. The $e$-ph RTs and the phonon contributions to intravalley and intervalley $e$-ph scattering are also analyzed. Our work enables efficient ab initio computations of transport and carrier dynamics in polar materials.

研究の動機と目的

• ガリウムヒ素（GaAs）のような極性半導体における長距離電子フォノン相互作用の計算的ボトルネックを克服すること。
• 極性材料における電子フォノン緩和時間（RT）および移動度を効率的に計算するab initioスキームの開発。
• 状態および温度依存のRTを用いたボルツマン輸送方程式により、正確で実験と整合性のある移動度予測を達成すること。
• 適切な収束および長距離相互作用の取り扱いがなされた場合、緩和時間近似が正確な結果をもたらすことを示すこと。

提案手法

• q→0における1/q発散を扱うために、電子フォノン行列要素を短距離（g^S）および長距離（g^L）成分に分割する。
• 長距離成分g^LはVoglモデルを用いて解析的に計算し、Fröhlich相互作用を一般化する。
• 短距離成分g^Sは粗いkおよびqグリッド上でWannier補間により計算し、細かいグリッド上の効率的サンプリングを可能にする。
• 温度および状態に依存するRTを用いて、ボルツマン輸送方程式により緩和時間を計算する。
• 収束を確保するため、数値的に細かいkポイントグリッド（最大600^3）上で統合して移動度を計算する。
• 有限温度効果は、格子定数に熱膨張補正（a ≈ 5.57 Å）を適用することでテストし、高温領域での一致を改善する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 極性半導体におけるab initio電子移動度は、経験的フィッティングなしに正確に計算可能か？
• RQ2 適切に収束され、長距離電子フォノン相互作用が正しく取り扱われた場合、緩和時間近似は正確な移動度をもたらすか？
• RQ3 ガリウムヒ素における、バルクフォノンと音響フォノンの、イントラボレーおよびインターボレー散乱への相対的寄与は何か？
• RQ4 有限温度におけるバンド構造の再正規化は、高温移動度予測にどのように影響するか？

主な発見

• 収束されたkポイントグリッド（600^3）および温度依存の緩和時間を用いることで、ガリウムヒ素における計算移動度は300 Kで実験値と5%以内で一致する。
• 移動度の収束には600^3以上のkポイントが必要であり、150^3グリッドですら大きな誤差を生じるため、細かいサンプリングの必要性が強調される。
• 極性フォノンがイントラボレー散乱および全体の輸送を支配するが、音響フォノンはインターボレー散乱およびホットキャリアダイナミクスの主な要因である。
• 熱的に膨張した格子定数（a ≈ 5.57 Å）を用いることで、T > 500 Kにおける実験からのずれが小さくなるため、高温域におけるバンド構造の再正規化が重要であることが示唆される。
• 本手法により、長距離電子フォノン結合による従来の制限を克服し、極性材料における第一原理的輸送計算を、非極性材料と同等の計算コストで実現可能となった。