[論文レビュー] Ab initio materials physics and microscopic electrodynamics of media

R. Starke, G. A. H. Schober|arXiv (Cornell University)|Jun 1, 2016

Mechanical and Optical Resonators参考文献 139被引用数 4

ひとこと要約

この論文は、物質における電磁力学の標準的マクロスコピック的手法を批判し、第一原理量子多体理論に根ざした新しいマイクロスコピックな「機能的アプローチ」を提案する。アビ・イニチオの原理から完全で自己整合的な場の運動方程式を導出し、曖昧な源の分割を回避することで、電磁応答関数および物性定数の正確でパラメータフリーの予測が可能となり、マイクロスコピックな電磁力学と現代のアビ・イニチオ材料物理学を統合する。

ABSTRACT

We argue that the amazing progress of first-principles materials physics necessitates a revision of the Standard Approach to electrodynamics of media. We hence subject this Standard Approach to a thorough critique, which shows both its inherent conceptual problems and its practical inapplicability to modern ab initio calculations. We then go on to show that the common practice in ab initio materials physics has overcome these difficulties by taking a different, microscopic approach to electrodynamics of media, only superficially resembling the Standard Approach whose validity is restricted to the macroscopic domain. As this paradigm shift went largely unnoticed outside and partly even within the ab initio community, the present article aims at a systematic development and paradigmatic discussion of this new, microscopic first-principles approach to electrodynamics of media, for which we propose the name "Functional Approach".

研究の動機と目的

• マクロスコピックなアプローチが現象論的パラメータと曖昧な源の分割に依存するため、その妥当性と適用可能性に疑問を呈すること。
• 現代のアビ・イニチオ材料物理学が、標準的手法の概念的欠陥を避ける、より根本的な別の手法を暗黙的に採用していることの実証。
• この代替的アプローチ（「機能的アプローチ」と呼ぶ）を形式的に発展・体系化し、量子物性材料における電磁応答の厳密な第一原理フレームワークを構築すること。
• 電磁材料定数、応答関数、およびKubo形式における普遍的関係といった、電磁場の基本的性質の整合的なマイクロスコピック的基礎を確立すること。
• 多体系における基本的電磁場および電流を特定する熱力学的および量子力学的根拠を明確にすること。

提案手法

• 第二量子化と一般化されたKubo公式を用いて、第一原理から完全で一意な場の運動方程式を導出する。
• 電流演算子を介して、マクロスコピック的手法の曖昧さを避ける、明確な電磁源の順磁的および抗磁的寄与への分割を導入する。
• 一般化されたKubo公式を用いて線形応答関数を計算し、電流演算子をベクトルポテンシャルおよび電子場演算子で表現する。
• 時間順序相関関数を計算するための相互作用表示を用い、場の期待値から応答関数を導出する。
• 熱力学的一致性を通じて場の識別を確立し、変分原理を介して電磁ポテンシャルおよび場を量子力学的演算子と結びつける。
• 最小結合ハミルトニアンから電磁電流演算子を導出し、順磁的および抗磁的寄与を明示的に分離する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 なぜ電磁力学の標準的マクロスコピック的手法は、第一原理のアビ・イニチオ計算に適用する際に失敗するのか？
• RQ2 現象論的パラメータや曖昧な源分解に依存せずに、電磁応答関数を第一原理からどのように導出できるか？
• RQ3 量子多体系における電磁場および電流の正しいマイクロスコピックな特定とは何か？
• RQ4 Kubo形式における普遍的応答関係は、第一原理のマイクロスコピック枠組みからどのように導かれるか？
• RQ5 スピン磁化およびパウリスピンルーチンは、物質のマイクロスコピック電磁力学において果たす役割は何か？

主な発見

• 電磁力学の標準的マクロスコピック手法は、場の運動方程式が不完全で、源の分割が曖昧であるため、アビ・イニチオ応用において概念的に整合性がない。
• 機能的アプローチは、順磁的および抗磁的寄与への一意的かつ自己整合的な源の分割を提供し、任意の分解を回避する。
• 導出された場の運動方程式は完全で閉じており、電流演算子が同じ空間点におけるベクトルポテンシャルおよび電子密度によって完全に決定される。
• 一般化されたKubo公式を用いて、外部ベクトルポテンシャルに対する電流の線形応答が導出され、基底状態の電荷密度および時間順序電流-電流相関関数を含む明確な式が得られる。
• 関数的アプローチにより、Kubo公式の標準的形を含む普遍的応答関係が導かれる。この関係は第一原理から導出される。
• 誘電率や磁化率といった電磁材料定数のマイクロスコピックな起源が、応答関数のアビ・イニチオ計算から自然に導かれることが示された。