[論文レビュー] Ab initio study of electron-phonon interaction in phosphorene

Bolin Liao, Jiawei Zhou+3 more|DSpace@MIT (Massachusetts Institute of Technology)|Oct 15, 2014

2D Materials and Applications被引用数 4

ひとこと要約

第一原理研究により、リンパラジンにおける電子-フォノン散乱は、従来の変形ポテンシャル近似で見過ごされる高次な異方性および光学フォノン寄与によって強く影響を受けることが明らかになった。密度汎関数摂動理論とワニエ補間を用いて、著者らは300 Kで約170 cm²/Vsの電子およびホール移動度、500 Kでp型リンパラジンにおいてzTが最大0.31に達することを予測した。ナノ構造化により、長平均自由行程を持つフォノンの選択的抑制が可能であり、zTを約0.75まで向上させうる可能性がある。

ABSTRACT

The monolayer of black phosphorous, or phosphorene, has recently emerged as a new 2D semiconductor with intriguing highly anisotropic transport properties. Existing calculations of its intrinsic phonon-limited electronic transport properties so far rely on the deformation potential approximation, which is in general not directly applicable to anisotropic materials since the deformation along one specific direction can scatter electrons traveling in all directions. We perform a first-principles calculation of the electron-phonon interaction in phosphorene based on density functional perturbation theory and Wannier interpolation. Our calculation reveals that 1) the high anisotropy provides extra phase space for electron-phonon scattering, and 2) optical phonons have appreciable contributions. Both effects cannot be captured by the deformation potential calculations.

研究の動機と目的

• リンパラジンのような異方性2次元材料における電子-フォノン相互作用をモデル化する際の変形ポテンシャル近似の限界を克服すること。
• 第一原理手法を用いてリンパラジンにおける電子-フォノン散乱率およびキャリア移動度を正確に計算すること。
• p型リンパラジンにおける熱電効率指数zTを評価し、ナノ構造化による性能向上の可能性を検討すること。
• 電子およびフォノンの平均自由行程分布を比較し、熱電性能向上に効果的なナノ構造化スケールを特定すること。

提案手法

• 電子-フォノン行列要素を第一原理から計算するために密度汎関数摂動理論（DFPT）を用いた。
• ブラウエインゾーン全域における散乱率を高分解能で効率的に計算するためにワニエ補間を用いた。
• キャリア移動度を緩和時間近似を用いて計算し、音響フォノンおよび光学フォノンの両方を考慮した。
• ボルツマン輸送方程式を用いて、ゼーベック係数、パワーファクター、電子的熱伝導度などの輸送特性を計算した。
• キャリア状態の平均自由行程に基づく輸送への累積的寄与を評価し、ナノ構造化効果を検討した。
• 電子およびフォノンの平均自由行程分布を比較し、熱的および電気的輸送の分離に効果的なナノ構造化スケールを特定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 リンパラジンにおける電子-フォノン散乱は、その高次な異方性のため、変形ポテンシャル近似による予測とはどのように異なるか？
• RQ2 光学フォノンはリンパラジンにおける電子散乱にどの程度寄与しているか？ これはキャリア移動度にどのように影響を与えるか？
• RQ3 p型リンパラジンにおける高温（500 K）での予測される熱電効率指数zTはどの程度か？ また、その最大値を示すキャリア濃度は何か？
• RQ4 ナノ構造化により、フォノン熱伝導度を効果的に抑制しつつ、電子輸送特性を維持できるか？
• RQ5 平均自由行程分布に基づくと、電子的および熱的輸送を分離するための最適なナノ構造サイズは何か？

主な発見

• リンパラジンの高次な異方性により、電子-フォノン散乱のための追加の状態空間が提供され、これは変形ポテンシャル近似では捉えられていない。
• 光学フォノンが電子散乱に顕著な寄与をしていることが判明し、これは従来の変形ポテンシャルに依存する研究では見過ごされていた要因である。
• リンパラジンにおける電子およびホール移動度は300 Kで約170 cm²/Vsと予測され、より正確な散乱処理を反映して、従来の変形ポテンシャル推定値より低かった。
• p型リンパラジンでは500 KでzTが最大約0.31に達し、最適キャリア濃度は8×10¹² cm⁻²であった。
• 約10 nmの特徴的サイズを有するナノ構造化により、長平均自由行程を持つフォノンが抑制され、電子輸送は維持される。その結果、300 KでzTが約0.75まで向上する可能性がある。
• キャリアの平均自由行程分布から、輸送への主な寄与は10 nm未満の自由行程を持つキャリアに起因しており、これは効果的なフォノン散乱に必要なスケールと一致している。