[論文レビュー] Ab-initio study of the effects induced by the electron-phonon scattering in carbon based nanostructures

Elena Cannuccia, Andrea Marini|arXiv (Cornell University)|Mar 30, 2013

Advanced Physical and Chemical Molecular Interactions被引用数 5

ひとこと要約

このab-initio研究は、炭素を基盤とするナノ構造（例えばtrans-ポリアセチレンやポリエチレン）における電子-フォノン（EP）結合が、準粒子構造を無効にする複雑で非準粒子的構造を電子的自己エネルギーに引き起こすことを明らかにした。著者らは、これらの特徴を相関した電子-フォノンパケットとして特定する完全に動的な多体摂動理論フレームワークを構築した。このパケットは、ゼロ点運動のためT=0 Kでも持続し、ナノ構造における電子状態の記述を根本的に変える。

ABSTRACT

In this paper we investigate from first principles the effect of the electron-phonon interaction in two paradigmatic nanostructures: trans-polyacetylene and polyethylene. We found that the strong electron-phonon interaction leads to the appearance of complex structures in the frequency dependent electronic self-energy. Those structures rule out any quasi-particle picture, and make the adiabatic and static approximations commonly used in the well-established Heine Allen Cardona (HAC) approach inadequate. We propose, instead, a fully ab-initio dynamical formulation of the problem within the Many Body Perturbation Theory framework. The present dynamical theory reveals that the structures appearing in the electronic self-energy are connected to the existence of packets of correlated electron/phonon states. These states appear in the spectral functions even at $T=0\,K$, revealing the key role played by the zero point motion effect. We give a physical interpretation of these states by disclosing their internal composition by mapping the Many Body problem to the solution of an eigenvalue problem.

研究の動機と目的

• 第一原理的手法を用いて、炭素系ナノ構造における電子-フォノン（EP）結合が電子的性質に与える影響を調査すること。
• 強いEP結合を示す系において広く用いられるアディアバティックおよび静的Heine-Allen-Cardona（HAC）近似の妥当性に疑問を呈すること。
• 周波数依存の電子的自己エネルギー効果を記述する、完全に動的なab-initio多体摂動理論フレームワークを構築・適用すること。
• 相関した電子-フォノン状態に起因する複雑なスペクトル構造の物理的起源を同定・特徴づけること。
• ゼロ点運動がT=0 Kにおいても持続的な非アディアバティック効果を引き起こし、EP結合の従来の温度依存的直感をくつがえすことを示すこと。

提案手法

• 静的およびアディアバティック近似を避けるために、周波数依存の電子的自己エネルギーを計算する多体摂動理論を用いた。
• 相関した電子-フォノン状態をマッピングする固有値問題の非摂動的解として、完全な動的自己エネルギーを導出した。
• q→0における電子-フォノン行列要素の発散を扱うために、ブリユアンゾーンのランダムグリッドサンプリングを用いた。
• q=0付近の1/q²発散項の数値的安定化のため、各q点の周囲に球状領域R_qを分割して用いた。
• 規範保存擬ポテンシャルと平面波基底を用い、LDA近似内で電子-フォノン行列要素およびフォノンモードを計算した。
• モンテカルロ統合を用いて収束を加速し、yamboコードを用いてファン自己エネルギーおよびデバイ-ウォーラー寄与を計算した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 炭素ナノ構造における電子-フォノン結合は、電子構造計算で一般的に仮定される準粒子像をどの程度無効にしているか？
• RQ2 trans-ポリアセチレンおよびポリエチレンのスペクトル関数は、静的およびアディアバティックHAC手法の予測からどの程度逸脱しているか？
• RQ3 零温度における周波数依存の電子的自己エネルギーに観察される複雑な構造の物理的起源は何か？
• RQ4 熱励起が存在しない状況下で、ゼロ点原子運動はどのように電子準位の再正規化に寄与しているか？
• RQ5 実材料における相関した電子-フォノン状態を予測可能な、完全に動的かつab-initioの電子-フォノン結合定式化を構築・適用できるか？

主な発見

• 電子-フォノン結合は、静的およびアディアバティックHAC近似では記述できない複雑で非準粒子的構造を電子的自己エネルギーに引き起こす。
• これらの構造は、相関した電子-フォノンパケットの形成に関連しており、T=0 Kでもスペクトル関数に明確な特徴として現れる。
• 原子のゼロ点運動は、非熱的で量子力学的寄与を電子準位の再正規化に与え、ダイヤモンドでは615 meVに達する大きな効果を示し、ポリアセチレンおよびポリエチレンでも顕著である。
• 自己エネルギーの二つの極（E1およびE2）間のエネルギー分裂はω₀を上回り、非相互作用状態よりも大きいことから、単純な電子＋フォノン励起を超えた強い相関が示唆される。
• 動的理論は、電子およびフォノン自由度が独立に占有されているのではなく、非自明な内部構成を持つもつれ状態を形成していることを明らかにした。
• 自己エネルギーの数値的評価は、ブリユアンゾーンを球状領域R_qに分割し、モンテカルロ統合を用いてq=0付近の1/q²発散を処理することで安定化された。