[論文レビュー] Ab initio study of ultrafast spin dynamics in Gdx(FeCo)1−x alloys

J. K. Dewhurst, S. Shallcross+4 more|arXiv (Cornell University)|Oct 14, 2021

Magnetic properties of thin films被引用数 2

ひとこと要約

このab initio研究では、時間発展密度汎関数理論を用いてGdx(FeCo)1−x合金における超高速スピンダイナミクスを調査し、フェムト秒レーザー励起がFe d状態から空のGd f状態への電荷移動を引き起こし、約10 fsで一時的な強磁性状態を誘発することを明らかにした。Gdスピンモーメントの消磁はFeよりも遅く、20 fs以内に初期に非共線性が破れ、0.2–0.5 µBの面内成分が発現する。これは、ピコ秒スケールで観察されるすべての光によるスイッチングの主要な予備状態を示している。

ABSTRACT

Using an ultrashort laser pulse, we explore ab initio the spin dynamics of Gdx(FeCo)1−𝑥 at femtosecond time scales. Optical excitations are found to drive charges from Fe majority d-states to unoccupied Gd f-minority states with f-electron character excited occupation lagging behind that of the d-electron character, leading to substantial demagnetization of both species while leaving the global moment almost unchanged. For x > 0.33, this results in the creation of an ultrafast ferromagnetic (FM) transient by the end of the laser pulse with the Gd demagnetization rate slower than that of Fe. For all concentrations, the Gd moments begin to rotate from their ground state orientations developing in-plane moments of between 0.2 and 0.5 μB. Thus, the ultrafast spin dynamics of the material captures three important ingredients of all optical switching that occurs at much later (picosecond) times: (i) the development of a FM transient, (ii) the different rates of demagnetization of Fe and Gd, and (iii) the breaking of the collinear symmetry of the ground state. Furthermore, several predictions are made about the behavior of Fe–Gd alloys that can be experimentally tested and can lead to a spin-filtering device.

研究の動機と目的

• すべての光によるスイッチング（AOS）を可能にする初期時間スケールの電子的ダイナミクスの役割を理解すること。
• フェムト秒スケールでのレーザー誘発スピンダイナミクスが、永久的な磁化反転を引き起こす条件をどのように開始するかを調査すること。
• FeとGdの相対的な消磁速度と、それらが一時的な磁気的秩序に与える影響を特定すること。
• 初期非平衡状態における非共線スピン配置の出現と面内モーメントの発展を調査すること。
• Fe-Gd合金におけるスピン-電荷結合と非一様なGdモーメントの進化を実験的に検証可能なシグネチャーを予測すること。

提案手法

• 超短パルスレーザー励起後の非平衡電子的およびスピンダイナミクスをシミュレートするために、時間発展密度汎関数理論（TDDFT）が用いられた。
• 計算にはスピン軌道結合が含まれており、Gd 4fおよびFe 3d状態の完全な電子構造が考慮された。
• 正確な電子構造計算のために、線形化された増強平面波（LAPW）法が採用された。
• 系は、交換相関に局所スピン密度近似（LSDA）を用いた基底状態DFTによって得られた基底状態で初期化された。
• LAPW基底における時間発展のための効率的なアルゴリズムを用いて、超高速ダイナミクスを時間発展させた。
• 消磁速度、モーメントの進化、対称性の破れを抽出するために、時間関数としてスピンおよび電荷集団を追跡した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 フェムト秒スケールで、Gdx(FeCo)1−x合金に一時的な強磁性状態が生成されるOISTR効果が観測されるか？
• RQ2 FeとGdの消磁ダイナミクスを比較するとどうなるか。また、それらの異なる電子的性質が一時状態における役割を果たすか？
• RQ3 どの程度初期に磁気的対称性が破れるか。Gdモーメントの面内成分はいつ出現するか？
• RQ4 初期時間スケールの電子的ダイナミクスが、後に観測されたピコ秒スケールのすべての光によるスイッチングを説明できるか？
• RQ5 Gdモーメントは応答において一様か非一様か。これはスピンフィルター応用にどのような意味を持つのか？

主な発見

• レーザー励起後約10 fsで、Fe d状態から空のGd f状態（少数スピン状態）への超高速電荷移動によって一時的な強磁性状態が形成された。
• Gd f電子状態の励起はFe d電子状態の励起に遅れを示し、中間のGd d状態を通じた間接的Fe-dからGd-f遷移を示唆している。
• x > 0.33の領域では、強力な超高速強磁性一時状態が発現し、Feの消磁はGdよりも速い。
• 20 fsで、Gdモーメントに0.2–0.5 µBの面内成分が発現し、初期の共線性磁気的対称性が破れた。
• Gdモーメントは非一様に進化し、異なるGd原子間で異なる面内成分を示しており、局所的かつ非一様なダイナミクスを示している。
• 本研究では、観察された選択的かつ超高速のスピンダイナミクスから、Fe-Gd合金がスピンフィルター素子として機能可能であると予測した。