[論文レビュー] Ab initio theory of negatively charged boron vacancy qubit in hBN

Viktor Ivády, Gergely Barcza+6 more|arXiv (Cornell University)|Oct 17, 2019

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、密度行列密度行列群（DMRG）およびカohn-Sham密度汎関数理論（KS-DFT）を用いて、六方ボロンナイトライド（hBN）中の負に帯電したボロンバケーション（B-V）のab initio的考察を行い、光学スピン極性を引き起こす電子構造、スピン依存性光学遷移、およびフォノン結合を明らかにした。本研究は、ゼロ場分裂およびハイパーフィン結合を含む欠陥の磁気光学的性質を包括的に理論的に記述しており、最近の室温実験と非常に良好に一致している。

ABSTRACT

Highly correlated orbitals coupled with phonons in two-dimension are identified for paramagnetic and optically active boron vacancy in hexagonal boron nitride by first principles methods which are responsible for recently observed optically detected magnetic resonance signal. We report ab initio analysis of the correlated electronic structure of this center by density matrix renormalization group and Kohn-Sham density functional theory methods. By establishing the nature of the bright and dark states as well as the position of the energy levels, we provide a complete description of the magneto-optical properties and corresponding radiative and non-radiative routes which are responsible for the optical spin polarization and spin dependent luminescence of the defect. Our findings pave the way toward advancing the identification and characterization of room temperature quantum bits in two-dimensional solids.

研究の動機と目的

• 単層hBN中の負に帯電したボロンバケーション（B-V）欠陥の電子的およびスピン構造を解明すること。
• 明るい状態と暗い状態の性質を特定し、それらが光学スピン極性に果たす役割を明らかにすること。
• 欠陥量子ビットの同定に不可欠なゼロ場分裂（ZFS）およびハイパーフィン結合定数（HF）などのスピン依存パラメータを計算すること。
• スピン選択的放射性および非放射性遷移を引き起こすフォノン補助崩壊経路をモデル化すること。
• 2次元ファンデルワールス材料における室温量子ビット操作の第一原理的基盤を提供すること。

提案手法

• DMRGおよびKS-DFT法を用いて、hBN中のB-V欠陥の相関電子構造を計算した。
• 正確なハイパーフィンおよびZFSパラメータを得るためHSE06関数を用い、スピン汚染補正にはBiktagirovら（2019）の手法を適用した。
• フォノンスペクトルを計算し、フォノンサイドバンドおよびポラロンスペクトルを構築するためにPBE関数を用いた。
• N原子上での値が0.10以上である基底の局在化基準を用いて、欠陥周辺の27個の局在化Kohn-Sham軌道をアクティブ空間として定義した。
• 非アクティブ軌道に対してはフローズンコア近似を適用し、エネルギー窓に基づく選択によりアクティブ空間の妥当性を検証した。
• DMRGにおける数値的精度を制御するため、動的ブロック状態選択（χ = 10⁻⁵）および量子情報理論を適用した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 hBN中の負に帯電したボロンバケーションの電子構造は何か、特にその明るい状態および暗い状態の性質は何か？
• RQ2 電子-フォノン結合および多体相関が光学スピン極性およびスピン依存性発光にどのように寄与するか？
• RQ3 B-V欠陥のゼロ場分裂（ZFS）およびハイパーフィン結合定数（HF）の値は何か？ それらは最近の実験測定値とどのように一致するか？
• RQ4 スピン選択的崩壊経路（放射性および非放射性）は、光学スピン初期化および読み出しにどのように寄与するか？
• RQ5 DMRGおよびハイブリッドDFT法は、hBN中の欠陥の多体励起状態スペクトルをどの程度正確に記述できるか？

主な発見

• DMRGおよびKS-DFTの計算結果は、室温で観測された光学的に検出された磁気共鳴（ODMR）信号を再現した。
• B-V欠陥の基底状態は二重項（S = 1/2）であり、最初の励起状態は三重項（S = 1）であることが判明し、光学スピン極性行動と整合的であった。
• ゼロ場分裂（ZFS）およびハイパーフィン結合定数（HF）が計算され、最近の実験測定値と良好に一致した。
• フォノンサイドバンドおよびポラロンスペクトルが構築され、電子-フォノン結合がスピン選択的非放射性崩壊過程を媒介していることが示された。
• 局在化に基づいて選択された27軌道のアクティブ空間は、エネルギー窓に基づく選択とほぼ同一のスペクトルを示し、わずかに低いエネルギーとなった。これによりその妥当性が確認された。
• 三重項E''状態のスピン密度は、a₂''およびe''軌道の混合によって良好に近似可能であり、DMRGによる多決定子的性質が裏付けられた。