[論文レビュー] Ab Initio Transcorrelated Method enabling accurate Quantum Chemistry on near-term Quantum Hardware

Werner Dobrautz, Igor O. Sokolov+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 3, 2023

Quantum Computing Algorithms and Architecture被引用数 7

ひとこと要約

本論文は、電子相関をハミルトニアンに直接移行することで、近い将来の量子ハードウェアにおける量子化学シミュレーションの量子ビット数と回路深さの要件を低減する、ab initioのトランスコーポレーテッド（TC）法を導入する。小さい基底関数集合を用いることで化学的精度を達成し、H₂とLiHに対してそれぞれ4および6量子ビットで高精度な結果を得た。これは従来手法と比較して量子ビット数を10倍も削減した。

ABSTRACT

Quantum computing is emerging as a new computational paradigm with the potential to transform several research fields, including quantum chemistry. However, current hardware limitations (including limited coherence times, gate infidelities, and limited connectivity) hamper the straightforward implementation of most quantum algorithms and call for more noise-resilient solutions. In quantum chemistry, the limited number of available qubits and gate operations is particularly restrictive since, for each molecular orbital, one needs, in general, two qubits. In this study, we propose an explicitly correlated Ansatz based on the transcorrelated (TC) approach, which transfers -- without any approximation -- correlation from the wavefunction directly into the Hamiltonian, thus reducing the number of resources needed to achieve accurate results with noisy, near-term quantum devices. In particular, we show that the exact transcorrelated approach not only allows for more shallow circuits but also improves the convergence towards the so-called basis set limit, providing energies within chemical accuracy to experiment with smaller basis sets and, therefore, fewer qubits. We demonstrate our method by computing bond lengths, dissociation energies, and vibrational frequencies close to experimental results for the hydrogen dimer and lithium hydride using just 4 and 6 qubits, respectively. Conventional methods require at least ten times more qubits for the same accuracy.

研究の動機と目的

• 近い将来の量子コンピュータの量子ビット数の制限とノイズの問題に、量子化学シミュレーションの課題に取り組む。
• 基底関数集合のサイズに伴う全配置相互作用（FCI）の指数的スケーリングを克服し、必要な量子ビット数を削減する。
• トランスコーポレーテッド法による明示的相関移行を通じて、小さな基底関数集合を用いた高精度な電子構造計算を可能にする。
• TC手法が基底関数集合の極限への収束を改善し、ノイズのあるハードウェアでも頑健であることを示す。
• 最小限の量子ビットリソースで、結合長、解離エネルギー、振動周波数といった分子特性について化学的精度を達成する。

提案手法

• 波動関数からの電子相関をハミルトニアンに直接移行する、近似的でないab initioのトランスコーポレーテッド（TC）アーサンツを提案する。
• 正確なトランスコーポレーテッド変換を用いてハミルトニアンを変更し、電子相関を明示的に符号化することで、もつれと回路深さを低減する。
• 分子ハミルトニアンにTC変換を適用し、電子1つあたり必要な軌道数を減らすことで、よりコンactな量子ビット符号化を実現する。
• ノイズの多い中規模量子（NISQ）デバイス上でエネルギーを最適化するため、変分量子固有状態（VQE）にハードウェア効率の良いアーサンツとUCCSDアーサンツを採用する。
• MP2に基づく自然軌道（NOs）を用いて、相関を保持しつつアクティブ軌道数を最小限に抑えたコンパクトな軌道基底を定義する。
• パラメータを効率的に最適化するため、VarQITE（変分量子虚時間発展）アルゴリズムを適用し、シミュレートされたハードウェアノイズ下での安定性を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 トランスコーポレーテッド法は、近い将来の量子ハードウェアにおける高精度な量子化学シミュレーションに必要な量子ビット数を削減できるか？
• RQ2 TCアプローチは基底関数集合の極限への収束を改善し、小さな基底関数集合で化学的精度を達成できるか？
• RQ3 ノイズのある量子デバイス上で、TCベースのVQEは従来手法と比較してエネルギーの精度と回路深さの点で優れているか？
• RQ4 実際のハードウェアノイズとゲート不正確性の下でも、TC法はどの程度の精度を維持できるか？
• RQ5 TC法は、最小限の量子ビットオーバーヘッドで、結合長や解離エネルギーといった分子特性についてほぼ正確な結果を得られるか？

主な発見

• トランスコーポレーテッド法により、H₂とLiHの両方の分子に対して、それぞれ4および6量子ビットで高精度な量子化学計算が可能になった。これは従来手法が通常要する10倍の量子ビット数を大幅に下回る。
• 解離エネルギー、結合長、振動周波数について、1 kcal/mol以内の化学的精度を達成し、実験値とよく一致した。
• TCアプローチにより、基底関数集合の極限への収束が改善され、cc-pVDZなどの小さな基底関数集合を用いても高精度が得られた。
• 明示的相関移行のおかげで回路深さが著しく低減され、ノイズに強く耐性のある浅い量子回路が得られた。
• シミュレートされたハードウェアノイズ下でも、VarQITEアルゴリズムにおける異なる時間刻みの値に対して安定した収束が観察された。
• MP2に基づく自然軌道（NOs）を用いてコンパクトな軌道基底を定義し、1-RDMの占有および反占有ブロックの両方を対角化することで、精度と効率が向上した。