[論文レビュー] Ab-inito study on different phases of ferromagnetic CeMnNi4

P. Murugan, Abhishek Kumar Singh+2 more|arXiv (Cornell University)|Oct 27, 2005

Rare-earth and actinide compounds被引用数 7

ひとこと要約

本研究では、GGAを用いた密度汎関数理論を用いたab initio計算により、ヘキサゴナル相および立方相の強磁性CeMnNi4の構造的および磁気的性質を調査した。ヘキサゴナル相が基底状態であることが判明したが、立方相は実験データと良好な一致を示し、強いスピン分極を示しており、欠陥やドーピングによる人工的半金属性の可能性を示しており、スピントロニクス応用において有望である。

ABSTRACT

Using first-principles density functional calculations, we study the possible phases of CeMnNi$_{4}$ and show that the ground state is ferromagnetic. We observed the hexagonal phase to be lowest in energy whereas experimentally observed cubic phase lies slightly higher in energy. We optimized the structure in both phases and in all different magnetic states to explore the possibility of the structural and magnetic phase transitions at ground state. We do not find any phase transitions between the magnetic and non-magnetic phases. The calculated structural, magnetic properties of cubic phase are in excellent agreement with experiments. Further, we do not observe half metallic behavior in any of the phases. However, the cubic phase does have fewer density of states for down-spin component giving a possibility of forming half metallic phase artificially, introducing vacancies, and disorder in lattice.

研究の動機と目的

• 第一原理計算を用いて、強磁性CeMnNi4の基底状態相を特定すること。
• ヘキサゴナル相および立方相の安定性および磁気的性質を調査すること。
• さまざまな条件下での構造的および磁気的相転移の可能性を検討すること。
• バキュアンシーや不規則性などの人工的改質によって、CeMnNi4における半金属的挙動の可能性を評価すること。
• 理論的予測と磁気モーメントおよび格子定数に関する実験データを比較すること。

提案手法

• 交換相関エネルギーに一般化勾配近似（GGA）を用いたスピン極化密度汎関数理論（DFT）を採用した。
• 電子構造計算にはVASPコード内での予測された平面波基底関数および投影平面波（PAW）法を用いた。
• Ceの4f、5d、6sおよび準コア状態の4p電子を価電子状態として扱った。MnとNiは3dおよび4sを価電子として含めた。
• 対称性制約なしに完全な構造最適化を実施し、力の収束基準を0.001 eV/Åとした。
• 立方相およびヘキサゴナル相にそれぞれ8×8×8および8×8×4のkポイントメッシュを用い、収束性を0.001 eVの精度で確認した。
• 初期磁気モーメントを変化させることで、強磁性、反強磁性、フェリ磁性、非磁性の複数の磁気的配置を探索した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 CeMnNi4の真の基底状態はヘキサゴナル相か立方相か？
• RQ2 磁気的秩序が、CeMnNi4の構造的相の安定化に果たす役割は何か？
• RQ3 立方相は人工的な欠陥や格子不規則性によって半金属的状態に転換可能か？
• RQ4 両相の電子バンド構造および状態密度は、特にフェルミ準位近くでどのように異なるか？
• RQ5 圧力や格子ひずみの条件下で、強磁性状態と非磁性状態との間の磁気的相転移が生じる可能性はあるか？

主な発見

• ヘキサゴナル相が基底状態であり、立方相よりも0.24 eV/式単位低いエネルギーに位置している。
• 立方相の計算磁気モーメントは4.85 μB/Mnであり、実験値の4.95 μB/Mnと良好な一致を示している。
• 立方相における反強磁性相は、0.047 eV/式単位高いエネルギーにあり、これは約148 Kのキュリー温度に対応し、実験値に近い。
• 立方相のスティーナー係数（I）は1.67 eV/式単位と高く、ヘキサゴナル相の0.70 eV/式単位よりも顕著に高い。これは、磁気的安定化がより強いことを示している。
• 立方相ではフェルミ準位に存在するダウンスピン状態が少なく、欠陥工学やドーピングによる半金属的挙動への道筋が示唆される。
• ヘキサゴナル相はフェルミ準位を多数の状態が貫通する複雑なバンド構造を示しており、立方相と比較して半金属的挙動には不適切である。