[論文レビュー] Absence of Metallic Behavior in Epitaxial NiCo2O4 Thin Films: Role of Microstructural Disorder

Congmian Zhen, XiaoZhe Zhang+7 more|arXiv (Cornell University)|Oct 24, 2017

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 37被引用数 17

ひとこと要約

本研究では、Al2O3 (0001) サブストレート上に成長したNiCo2O4薄膜における格子不整合に起因する微細構造的無秩序が、低い抵抗率にもかかわらず金属的挙動を抑制することを示している。一方、MgAl2O4 (111) サブストレート上に成長した薄膜は金属的輸送を示す。著者らは、金属性の欠如が電子的効果ではなく構造的無秩序に起因することを特定し、無秩序な薄膜に顕著な磁気抵抗が観測された。これはスピントロニクス応用において重要な要因であることを示している。

ABSTRACT

Despite the low resistivity (~ 1 mohm cm), the metallic electrical transport has not been commonly observed in the inverse spinel NiCo2O4, except in certain epitaxial thin films. Previous studies have stressed the effect of valence mixing and degree of spinel inversion on the electric conduction of NiCo2O4 films. In this work, we have studied the effect of microstructure by comparing the NiCo2O4 epitaxial films grown on MgAl2O4 (111) and on Al2O3 (0001) substrates. Although the optimal growth condition and the magnetic properties are similar for the NiCo2O4/MgAl2O4 and the NiCo2O4/Al2O3, they show metallic and semiconducting electrical transport respectively. Despite similar temperature and field dependence of magnetization, the NiCo2O4/Al2O3 show much larger magnetoresistance at low temperature. Post-growth annealing decreases the resistivity of NiCo2O4/Al2O3, but the annealed films are still semiconducting. The correlation between the structural correlation length and the resistivity suggests that the microstructural disorder, generated by the dramatic mismatch between the NiCo2O4 and Al2O3 crystal structures, may be the origin of the absence of the metallic electrical transport in NiCo2O4. These results reveal microstructural disorder as another key factor in controlling the electrical transport of NiCo2O4, with potentially large magnetoresistance for spintronics application.

研究の動機と目的

• 低抵抗率にもかかわらずエピタキシャルNiCo2O4薄膜で観測される非金属的電気的輸送の起源を解明すること。
• 同じ成長条件および類似した磁気的性質を示すMgAl2O4 (111) およびAl2O3 (0001) サブストレート上に成長した薄膜を比較すること。
• 格子不整合に起因する微細構造的無秩序が、金属的挙動を抑制する決定的要因であるかどうかを特定すること。
• 顕著な磁気抵抗を示す無秩序なNiCo2O4薄膜のスピントロニクス応用の可能性を検討すること。

提案手法

• 同一の最適条件で脈動レーザー蒸発法を用いて、MgAl2O4 (111) およびAl2O3 (0001) サブストレート上にエピタキシャルNiCo2O4薄膜を成長させた。
• 格子不整合および微小ひずみを評価するために、高分解能X線回折を用いて構造的特徴を評価した。
• 金属的および半導体的挙動を比較するために、電気的輸送および磁場下輸送測定を実施した。
• 磁化および磁場依存磁気抵抗を測定し、磁気的性質と電子的輸送の相関関係を評価した。
• 抵抗率および輸送特性への欠陥修復の影響を評価するために、NiCo2O4/Al2O3薄膜に成長後アニール処理を施した。
• XRDデータから構造的相関長を抽出し、抵抗率と照らし合わせて微細構造的無秩序の定量的評価を行った。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 なぜAl2O3 (0001) 上に成長したNiCo2O4薄膜は低抵抗率にもかかわらず半導体的輸送を示すのに対し、MgAl2O4 (111) 上では金属的挙動を示すのか？
• RQ2 格子不整合に起因する微細構造的無秩序が、NiCo2O4における金属的伝導をどれほど抑制するのか？
• RQ3 成長後アニール処理は、NiCo2O4/Al2O3薄膜の抵抗率および輸送特性にどのように影響するのか？
• RQ4 無秩序なNiCo2O4薄膜において、構造的相関長と電気的抵抗率の関係は何か？
• RQ5 微細構造的無秩序は顕著な磁気抵抗を引き起こし得るのか？その可能性がスピントロニクス応用にどのように関連するか？

主な発見

• 同じ成長条件および類似した磁気的性質を示すにもかかわらず、Al2O3 (0001) 上のNiCo2O4薄膜は半導体的輸送を示す一方、MgAl2O4 (111) 上の薄膜は金属的挙動を示す。
• NiCo2O4/Al2O3薄膜は、MgAl2O4対応物と比較して顕著に大きな低温磁気抵抗を示しており、スピン依存散乱の増強を示唆している。
• 成長後アニール処理により、NiCo2O4/Al2O3薄膜の抵抗率は低下したが、金属的輸送は誘発されず、電子の局在化が持続していることが示された。
• 構造的相関長と抵抗率の間に明確な逆相関関係が観察され、微細構造的無秩序が絶縁的挙動と関連していることが裏付けられた。
• NiCo2O4とAl2O3の間の格子不整合が、微小ひずみおよび無秩序を誘発し、これが非金属的輸送の主な原因であると特定された。
• 本研究の結果により、微細構造的無秩序がNiCo2O4薄膜の電子的性質を調整する上で、以前は軽視されていた重要な要因であることが確立された。