[論文レビュー] Accelerating computational materials discovery with artificial intelligence and cloud high-performance computing: from large-scale screening to experimental validation

Chi Chen, Dan Thien Nguyen+9 more|arXiv (Cornell University)|Jan 8, 2024

Machine Learning in Materials Science被引用数 13

ひとこと要約

本論文はAIモデルとクラウドHPCを組み合わせて、32.6 million candidatesをスクリーニングし、約589,609件の安定候補を予測、そして新たなLi/Na固体電解質を実験的に検証します。

ABSTRACT

High-throughput computational materials discovery has promised significant acceleration of the design and discovery of new materials for many years. Despite a surge in interest and activity, the constraints imposed by large-scale computational resources present a significant bottleneck. Furthermore, examples of large-scale computational discovery carried through experimental validation remain scarce, especially for materials with product applicability. Here we demonstrate how this vision became reality by first combining state-of-the-art artificial intelligence (AI) models and traditional physics-based models on cloud high-performance computing (HPC) resources to quickly navigate through more than 32 million candidates and predict around half a million potentially stable materials. By focusing on solid-state electrolytes for battery applications, our discovery pipeline further identified 18 promising candidates with new compositions and rediscovered a decade's worth of collective knowledge in the field as a byproduct. By employing around one thousand virtual machines (VMs) in the cloud, this process took less than 80 hours. We then synthesized and experimentally characterized the structures and conductivities of our top candidates, the Na$_x$Li$_{3-x}$YCl$_6$ ($0 < x < 3$) series, demonstrating the potential of these compounds to serve as solid electrolytes. Additional candidate materials that are currently under experimental investigation could offer more examples of the computational discovery of new phases of Li- and Na-conducting solid electrolytes. We believe that this unprecedented approach of synergistically integrating AI models and cloud HPC not only accelerates materials discovery but also showcases the potency of AI-guided experimentation in unlocking transformative scientific breakthroughs with real-world applications.

研究の動機と目的

• 大規模材料探索のためのスケーラブルなAI+クラウドHPCワークフローを実証する。
• 固体電解質に適した特性を予測する安定な材料を特定する。
• 計算的に発見された上位候補の電解質を実験的に検証する。
• ESWとLi/Na拡散傾向に関する洞察を提供し、今後の設計を指針とする。

提案手法

• ICSD由来のプロトタイプに54元素をイオン置換して広範な初期候補集合を構築し、32,598,079候補を得る。
• 機械学習ポテンシャルを用いて構造を緩和させ熱力学的安定性を評価し、安定材料を589,609個へ絞り込む。
• AI特性フィルター（バンドギャップ、ESW、酸化還元電位）を適用し、MLポテンシャルを用いたDFT/MDでLi拡散度と安定性を評価して、有望な候補147件を得る。
• 実用的な電池組み込み性（元素豊富性、密度、体積・せん断モジュール）で追加フィルタリングし、最終候補23件を選択。
• 上位候補（Li3YCl6系およびNa2LiYCl6系列）の合成と特性評価を行い、結晶構造とイオン伝導性を検証する。
• スケーラブルなコンテナ化ML/DFTワークフローとデータ管理のためのクラウドHPC基盤（Azure Quantum Elements）の説明。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 AI+クラウドHPCワークフローは、超大規模な化学空間を効率的にスクリーニングして、安定かつ合成可能な材料を特定できるか？
• RQ2 広範なESWとLi拡散性の基準の下で、どの材料ファミリーが有望な固体電解質として浮上するか？
• RQ3 計算的に予測された候補は、固体電池に適した実験的に測定可能なイオン伝導性を示すか？
• RQ4 ハライド系電解質における高いLi/Naイオン移動度と相関する構造的特徴や組成の傾向は何か？

主な発見

組成	空間群	E_hull (meV/atom)	バンドギャップ (eV)	E_red (V)	E_ox (V)	sigma_300K (mS/cm)
Li3YCl6	Pna2_1	24	4.91	0.65	4.27	12.17
Li5YCl8	Cmmm	32	4.99	0.65	4.27	1.12
Li7Y2Cl13	Pn-3	39	5.06	0.65	4.27	1.70
Na2LiYCl6	R-3	15	5.20	0.65	3.80	0.12

• 32.6 million candidatesをスクリーニングして、安定と予測される589,609件を特定。
• 安定性フィルタリング済みプールから、147候補がすべてのESW、拡散、および実用特性基準を満たした。
• 4つの希土類ハライド組成（Li3YCl6, Li5YCl8, Li7Y2Cl13, Na2LiYCl6）を実験的に検証し、意味のあるLi/Na伝導性と適切なバンドギャップを示した。
• Na2LiYCl6は顕著なLi-Na二重伝導性と活性化エネルギーの低下を示し（0.46–0.66 eV）、Na3YCl6（0.82 eV）と比較して特に低かった。
• ESWと拡散傾向は先行研究と一致し、塩化物・蛍化物・臭化物を有利なハライド電解質として強調している。