[論文レビュー] Accurate force field of two-dimensional ferroelectrics from deep learning

Jing Wu, Liyi Bai+4 more|arXiv (Cornell University)|Sep 15, 2021

Machine Learning in Materials Science参考文献 86被引用数 44

ひとこと要約

本研究は、第一原理計算のトレーニングデータベースを段階的に改善する逐次学習ループを用いて、二次元フェロエレクトリックであるモノレイヤーα-In2Se3の深層学習ベースの力場（DP）を開発した。このモデルは、熱力学的性質、格子力学、分極スイッチング経路、および温度駆動によるα → β相転移をDFT水準の精度で予測でき、2次元材料におけるフェロエレクトリックダイナミクスの大型分子動力学的シミュレーションを可能にした。

ABSTRACT

The discovery of two-dimensional (2D) ferroelectrics with switchable out-of-plane polarization such as monolayer $\alpha$-In$_2$Se$_3$ offers a new avenue for ultrathin high-density ferroelectric-based nanoelectronics such as ferroelectric field effect transistors and memristors. The functionality of ferroelectrics depends critically on the dynamics of polarization switching in response to an external electric/stress field. Unlike the switching dynamics in bulk ferroelectrics that have been extensively studied, the mechanisms and dynamics of polarization switching in 2D remain largely unexplored. Molecular dynamics (MD) using classical force fields is a reliable and efficient method for large-scale simulations of dynamical processes with atomic resolution. Here we developed a deep neural network-based force field of monolayer In$_2$Se$_3$ using a concurrent learning procedure that efficiently updates the first-principles-based training database. The model potential has accuracy comparable with density functional theory (DFT), capable of predicting a range of thermodynamic properties of In$_2$Se$_3$ polymorphs and lattice dynamics of ferroelectric In$_2$Se$_3$. Pertinent to the switching dynamics, the model potential also reproduces the DFT kinetic pathways of polarization reversal and 180$^\circ$ domain wall motions. Moreover, isobaric-isothermal ensemble MD simulations predict a temperature-driven $\alpha ightarrow \beta$ phase transition at the single-layer limit, as revealed by both local atomic displacement and Steinhardt's bond orientational order parameter $Q_4$. Our work paves the way for further research on the dynamics of ferroelectric $\alpha$-In$_2$Se$_3$ and related systems.

研究の動機と目的

• モノレイヤーα-In2Se3、特に垂直方向の分極を示す有望な2次元フェロエレクトリック材料に対して、高精度で一般化可能な古典的力場を構築すること。
• 従来の力場の限界と、2次元フェロエレクトリックにおけるダイナミックなプロセスをシミュレートするためのDFTの高い計算コストを克服すること。
• DFT水準の精度で、2次元フェロエレクトリックにおける分極スイッチングおよび相転移の大型分子動力学的シミュレーションを可能にすること。
• 訓練済みのディープポテンシャルを用いて、モノレイヤーα-In2Se3における180°ドメイン境界の運動および分極反転のメカニズムを調査すること。
• 等圧等温MDを用いて、熱的ストレス下におけるモノレイヤーα-In2Se3の熱力学的安定性および相転移挙動を調査すること。

提案手法

• 深層ニューラルネットワークポテンシャル（DP）は、MDシミュレーションから高誤差の構造を動的に選別し、DFTで再評価するための同時学習ワークフローを用いてトレーニングされた。
• 誤差指標としてのモデルのずれ（E）を用いた重要度サンプリングにより、繰り返し更新されるトレーニングデータベースは、まれなまたは高エネルギー状態を的確にカバーする。
• エネルギー、原子力、および応力テンソルのDFT計算値を同時に用いて4つのモデルをトレーニングし、第一原理データと完全に整合させる。
• 複数の相形態におけるIn2Se3のエネルギー、力、フォノン分散、ポテンシャルエネルギー面について、DFTと比較してモデルを検証した。
• 等圧等温（NPT）分子動力学的シミュレーションをDPを用いて実施し、温度駆動による相転移および構造的進化を調査した。
• 相転移中の局所的対称性の変化を定量的に特徴付けるために、Steinhardtの結合配向秩序パラメータ（Q4およびQ6）を計算した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 深層学習ベースの力場は、180°ドメイン境界の運動を含む、モノレイヤーα-In2Se3における複雑な分極スイッチングダイナミクスを正確に再現できるか？
• RQ2 DFTが予測する出力方向分極反転の運動経路とエネルギー障壁は何か？ また、DPはその障壁を的確に捉えているか？
• RQ3 モノレイヤーα-In2Se3は、フェロエレクトリックのα相からパラエレクトリックのβ相への熱的駆動による相転移を示すか？ その転移温度は何か？
• RQ4 モノレイヤーIn2Se3におけるα → β相転移中に、局所的な原子のずれや結合秩序パラメータはどのように変化するか？
• RQ5 ディープポテンシャルは、面内分極を示すメタスタブルなβ′相を含む多様な構造モチーフにおいて、どの程度の精度を維持できるか？

主な発見

• 最終トレーニングデータベース上で検証した結果、ディープポテンシャルはDFT水準の精度に達しており、エネルギーの平均絶対誤差は11.5 meV/原子、力の平均絶対誤差は0.02 eV/Åであった。
• 分極反転のエネルギー障壁はDFTとよく一致しており、直接スイッチングの場合はDFTで0.68 eV、DPで0.76 eV、多段階スイッチング（一括層運動経由）の場合はDFTで0.80 eV、DPで0.49 eVであった。
• DPはα-In2Se3における180°ドメイン境界の運動を的確に捉えており、初期経路のエネルギー障壁はDFTで1.04 eV、DPで1.024 eV、第二経路ではDFTで1.06 eV、DPで0.89 eVであった。
• NPT分子動力学的シミュレーションにより、モノレイヤーα-In2Se3は約650 Kで温度駆動によるα → β相転移を示すことが判明し、中心のSeサブレイヤーの原子のずれ（Dz）の増加によって裏付けられた。
• 相転移はQ4およびQ6の秩序パラメータの低下と、Q4の2次元マップの変化によって定量的に特徴づけられ、局所的な六重対称性の喪失を示した。
• モデルは、実験報告の高いCurie温度（約700 K）と整合する約650 Kまで安定なフェロエレクトリック相を予測しており、実材料における予測能力を裏付けた。