[論文レビュー] Accurate quantum simulation of molecular ground and excited states with a transcorrelated Hamiltonian

Ashutosh Kumar, Ayush Asthana+6 more|arXiv (Cornell University)|Jan 24, 2022

Quantum Computing Algorithms and Architecture被引用数 4

ひとこと要約

本稿では、NISQデバイス上で分子の基底状態および励起状態をシミュレートするための量子リソース要件を低減するために、明示的相関のある2体および1体ユニタリーオペレータを組み合わせた変換されたハミルトニアンを導入する。最小基底セットを用いることで、基底状態ではcc-pVTZの精度に相当し、励起エネルギーの誤差を10倍小さくすることで、CNOTゲート数を最大3桁削減し、qEOMにおける測定回数も顕著に削減し、ノイズ耐性と回路の深さ効率性を向上させる。

ABSTRACT

NISQ era devices suffer from a number of challenges like limited qubit connectivity, short coherence times and sizable gate error rates. Thus, quantum algorithms are desired that require shallow circuit depths and low qubit counts to take advantage of these devices. We attempt to realize this with the help of classical quantum chemical theories of canonical transformation and explicit correlation. In this work, compact ab initio Hamiltonians are generated classically through an approximate similarity transformation of the Hamiltonian with a) an explicitly correlated two-body unitary operator with generalized pair excitations that remove the Coulombic electron-electron singularities from the Hamiltonian and b) a unitary one-body operator to efficiently capture the orbital relaxation effects required for accurate description of the excited states. The resulting transcorelated Hamiltonians are able to describe both ground and excited states of molecular systems in a balanced manner. Using the fermionic-ADAPT-VQE method based on the unitary coupled cluster with singles and doubles (UCCSD) ansatz and only a minimal basis set (ANO-RCC-MB), we demonstrate that the transcorrelated Hamiltonians can produce ground state energies comparable to the much larger cc-pVTZ basis. This leads to a potential reduction in the number of required CNOT gates by more than three orders of magnitude for the chemical species studied in this work. Furthermore, using the qEOM formalism in conjunction with the transcorrelated Hamiltonian, we reduce the errors in excitation energies by an order of magnitude. The transcorrelated Hamiltonians developed here are Hermitian and contain only one- and two-body interaction terms and thus can be easily combined with any quantum algorithm for accurate electronic structure simulations.

研究の動機と目的

• NISQ時代の量子コンピュータにおける分子電子構造のシミュレーションにかかる高い量子リソース要件に対処すること。
• 先行の変換されたハミルトニアン手法では、軌道の緩和効果や仮想軌道相関が欠落していたため、励起状態を正確に記述できなかったという制限を克服すること。
• 最小基底セットと浅い回路を用いて、正確な基底状態および励起状態のシミュレーションが可能な、コンactなab initioハミルトニアンを開発すること。
• 変動量子固有状態（VQE）および方程式力学（qEOM）プロトコルに必要なキュービット数とCNOTゲート数を削減すること。
• 回路の深さと行列要素の測定回数を最小限に抑えることで、量子シミュレーションにおけるノイズ耐性と測定効率を向上させること。

提案手法

• 電子間クーロン特異性を除去するために、一般化されたペア励起を有する2体ユニタリーオペレータを用いて分子ハミルトニアンに類似変換を適用する。
• 励起状態の正確な記述に不可欠な軌道の緩和効果を捉えるために、1体ユニタリーオペレータを導入する。
• ヒルベルト空間に属する1体および2体相互作用のみを含む、エルミート性を保った変換されたハミルトニアンを構築し、あらゆる量子アルゴリズムと互換性を持つようにする。
• 基底状態エネルギーの計算に、フェルミオン的ADAPT-VQE法とUCCSDアーキテクチャ、最小基底セット（ANO-RCC-MB）を用いる。
• qEOM形式を変換されたハミルトニアンに適用し、励起エネルギーを計算するとともに誤差を低減する。
• ジョルダン＝ウィンナー変換と先行研究の回路設計を用いて、CNOTゲート数と測定スケーリングの両面から量子リソース要件を推定する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 正準変換を用いて構築された変換されたハミルトニアンは、cc-pVTZのような大規模基底セットに匹敵する基底状態エネルギーを、最小基底セットのみで達成できるか？
• RQ2 1体ユニタリーオペレータによる軌道の緩和効果の組み込みは、励起エネルギーのような励起状態の性質の精度を向上させるか？
• RQ3 変換されたハミルトニアンは、VQEおよびqEOMワークフローにおいて、CNOTゲート数と測定リソースをどの程度削減できるか？
• RQ4 新しい変換された形式は、先行の明示的相関アプローチの制限を克服し、基底状態および励起状態の両方の精度をどのようにバランスさせるか？
• RQ5 得られるハミルトニアンは、回路の深さとキュービット数を著しく削減しながらも、精度を維持できるか、NISQデバイスとの互換性を満たすか？

主な発見

• 変換されたハミルトニアンは、最小基底セット（ANO-RCC-MB）を用いても、cc-pVTZ基底セットで得られる基底状態エネルギーと同等の精度を達成する。
• 標準ハミルトニアンと比較して、励起エネルギーの誤差が10倍以上小さくなる。
• ANO-RCC-MB基底セットとcc-pVTZ基底セットを比較した場合、基底状態シミュレーションに必要なCNOTゲート数は3桁以上削減される。
• NH₃において、qEOM手順の各行列要素の測定回数は、キュービット数の削減により約10,000倍削減される。
• 得られるハミルトニアンはエルミート性を保ち、1体および2体項のみを含むため、既存の量子アルゴリズムと互換性を持つ。
• 浅い回路を実現することで、ノイズ耐性を向上させ、ゲート誤差率を低減する。