[論文レビュー] AlphaCrystal: Contact map based crystal structure prediction using deep learning

Jianjun Hu, Yong Zhao+5 more|arXiv (Cornell University)|Feb 2, 2021

Machine Learning in Materials Science参考文献 43被引用数 9

ひとこと要約

AlphaCrystal は、化学成分から原子接触マップを予測する深層畳み込みニューラルネットワークを最初に用い、次に遺伝的アルゴリズムを用いて3次元結晶構造を再構築することで、無機材料の結晶構造を予測するディープラーニングフレームワークである。多様な材料に対して真の構造に類似した構造を高い精度で予測でき、結晶構造予測を著しく高速化し、ab initio 法の効率的なシード化を可能にする。

ABSTRACT

Crystal structure prediction is one of the major unsolved problems in materials science. Traditionally, this problem is formulated as a global optimization problem for which global search algorithms are combined with first principle free energy calculations to predict the ground-state crystal structure given only a material composition or a chemical system. These ab initio algorithms usually cannot exploit a large amount of implicit physicochemical rules or geometric constraints (deep knowledge) of atom configurations embodied in a large number of known crystal structures. Inspired by the deep learning enabled breakthrough in protein structure prediction, herein we propose AlphaCrystal, a crystal structure prediction algorithm that combines a deep residual neural network model that learns deep knowledge to guide predicting the atomic contact map of a target crystal material followed by reconstructing its 3D crystal structure using genetic algorithms. Based on the experiments of a selected set of benchmark crystal materials, we show that our AlphaCrystal algorithm can predict structures close to the ground truth structures. It can also speed up the crystal structure prediction process by predicting and exploiting the predicted contact map so that it has the potential to handle relatively large systems. We believe that our deep learning based ab initio crystal structure prediction method that learns from existing material structures can be used to scale up current crystal structure prediction practice. To our knowledge, AlphaCrystal is the first neural network based algorithm for crystal structure contact map prediction and the first method for directly reconstructing crystal structures from materials composition, which can be further optimized by DFT calculations.

研究の動機と目的

• 材料科学における長年の課題である、計算コストが高く、時間がかかる ab initio 結晶構造予測（CSP）の解決を目的とする。
• ディープラーニングを活用し、既知の結晶構造から隠れた物理的および幾何的パターンを抽出することで、予測の効率性を向上させることを目的とする。
• 密度汎関数理論（DFT）計算に依存するコストの高い構造探索を減らす、接触マップに基づくアプローチの開発を目的とする。
• その後の DFT 精錬のための正確な初期推定値を提供することで、新しい安定材料の高スループット発見を可能にする。
• 接触マップ予測が、結晶構造再構築のための知識に基づいた事前分布として機能できることを示すこと

提案手法

• 化学成分および空間群から原子接触マップを予測するための深層残差ニューラルネットワークを訓練し、複雑な結合性および幾何的関係を学習する。
• 予測された接触マップを遺伝的アルゴリズムにおける適合度の目的関数として用い、原子位置を最適化し、3次元結晶構造を生成する。
• 格子定数は、目的の空間群と組成に基づいて MLatticeABC アルゴリズムを用いて予測する。
• 候補構造の形成エネルギーをグラフニューラルネットワークモデルを用いて推定し、最も安定した構成をランク付け・選択する。
• 上位7つの予測構造に対して DFT のエネルギー最適化およびフォノン計算を実施し、熱力学的および動的安定性を検証する。
• モデル性能のアブレーションを確認するため、学習データを y-スキャムブル化して、モデルが偶然の相関ではなく、実際の物理的パターンを学習していることを裏付ける。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 化学成分および空間群からのみ、深層学習モデルが原子接触マップを正確に予測できるか？
• RQ2 従来の ab initio 法と比較して、接触マップ予測が結晶構造予測の効率性および正確性を著しく向上させられるか？
• RQ3 モデルの性能が、学習データ内の実際の物理的パターンにどれほど依存しているか、データシャッフル（y-スキャムブル）によって検証されたか？
• RQ4 予測された構造が、DFT 精錬のための効果的な初期シードとして機能できるか、必要な DFT 計算回数を削減できるか？
• RQ5 異なる空間群および化学 stoichiometry を有する多様な材料に、この手法がどれほど一般化可能か？

主な発見

• AlphaCrystal は、20種のベンチマーク材料について、真の構造に類似した結晶構造を高い再構築精度で予測した。
• y-スキャムブルドデータで学習した場合、接触マップ予測性能が著しく低下したため、モデルが実際の物理的パターンを学習していることが確認された。
• 上位7つの予測構造の中から、Li3MnS4 は DFT 計算により虚数のフォノン周波数を有さない動的安定性を示した。
• 予測された構造の形成エネルギーは妥当な範囲内にあり、Li3LaS4 は -0.991 eV/atom という最も好ましいエネルギーを示した。
• 以降の DFT 精錬のための探索空間を縮小でき、高価な計算を減らしながら効率的な構造最適化が可能になった。
• 立方晶（例：Pm-3m）、ルチル系（例：R-3m）、六方晶（例：P63/mmc）を含む多様な空間群において、安定した予測が得られた。