[論文レビュー] Ambient Pressure Structural Quantum Critical Point in the Phase Diagram of (Ca$_x$Sr$_{1-x}$)$_3$Rh$_4$Sn$_{13}$

Swee K. Goh, D. A. Tompsett+6 more|arXiv (Cornell University)|Sep 8, 2014

Rare-earth and actinide compounds被引用数 6

ひとこと要約

本研究では、Caドーピングによる化学的圧力によって、常圧下で $x = 0.9$ のとき、(Ca$_x$Sr$_{1-x}$)$_3$Rh$_4$Sn_{13} に構造的量子臨界点（QCP）が存在することを特定した。第二階級の構造転移温度 $T^*$ は外部圧力を加えずに絶対零度にまで抑制され、QCPに中心を置く広い超伝導ドームが観測された。さらに、格子振動の計算により、臨界組成における軟モードが確認された。

ABSTRACT

The quasi-skutterudite superconductor Sr$_3$Rh$_4$Sn$_{13}$ features a pronounced anomaly in electrical resistivity at $T^*\sim$138 K. We show that the anomaly is caused by a second-order structural transition, which can be tuned to 0 K by applying physical pressure and chemical pressure via the substitution of Ca for Sr. A broad superconducting dome is centred around the structural quantum critical point. Detailed analysis of the tuning parameter dependence of $T^*$ as well as insights from lattice dynamics calculations strongly support the existence of a structural quantum critical point at ambient pressure when the fraction of Ca is 0.9 (i.e., $x_c=0.9$). This establishes (Ca$_x$Sr$_{1-x}$)$_3$Rh$_4$Sn$_{13}$ series as an important system for exploring the physics of structural quantum criticality without the need of applying high pressures.

研究の動機と目的

• 常圧下における (Ca$_x$Sr$_{1-x}$)$_3$Rh$_4$Sn_{13} に構造的量子臨界点（QCP）が存在するかどうかを特定すること。
• Ca置換による化学的圧力と物理的圧力によって、構造転移温度 $T^*$ がどのように調整されるかを調査すること。
• 高圧制約なしにおける構造的量子臨界性と超伝導性の相乗関係を明らかにすること。
• 格子振動の計算と熱力学的測定を用いてQCPの存在を検証すること。

提案手法

• 系統的な $x$ 依存性の研究のため、スズフラックス法を用いた (Ca$_x$Sr$_{1-x}$)$_3$Rh$_4$Sn_{13} の単結晶の合成。
• 物理的性質測定システム（Quantum Design）を用いた電気抵抗率 $\rho(T)$ および比熱 $C_p(T)$ の測定。
• ピストンシリンダー型セルを用いた高圧抵抗率測定。圧力媒体には Daphne 7373 を使用し、Pb の超伝導転移を圧力キャリブレーションに用いた。
• Mo K$\alpha$放射を用いた単結晶X線回折と、Olex-2およびShelx-97を用いた構造解析による精修。
• LDA関数を用い、プロジェクター付加重波関数を用いたVASPおよびPHONOPYを用いた第一原理的格子振動計算。
• フォノン分散および軟モードの分析により、$x_c = 0.9$ における臨界行動を同定した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Sr$_3$Rh$_4$Sn_{13} の $T^* \approx 138$ K における構造転移が、第二階級の相転移であり、絶対零度にまで調整可能かどうか。
• RQ2 Ca含有量を調整することにより、(Ca$_x$Sr$_{1-x}$)$_3$Rh$_4$Sn_{13}$ において常圧下に構造的量子臨界点を達成できるか。
• RQ3 構造的QCP近傍における超伝導ドームの性質は何か。また、磁気的QCP系と比較してどのように異なるか。
• RQ4 格子振動およびフォノンの軟化が、$x = 0.9$ における構造的QCPの存在をどのように裏付けているか。

主な発見

• 外部圧力を加えずに、$x = 0.9$ において構造転移温度 $T^*$ が絶対零度に抑制され、常圧下に構造的QCPが確立された。
• $x = 0.9$ に中心を置く広い超伝導ドームが観測され、構造的QCP近傍で超伝導ペアリングが強化されていることが示唆された。
• 格子振動の計算により、Sr$_3$Rh$_4$Sn_{13}$ に虚数のフォノン周波数が存在し、格子不安定性を示した。一方、Ca$_3$Rh$_4$Sn_{13}$ ではそのような周波数が消失し、転移の不在と整合的であった。
• Ca$_3$Rh$_4$Sn_{13}$ のM点近くで0.35 THzの軟モードが存在し、$x_c = 0.9$ で周波数がゼロに近づくことから、QCPに近接している兆候が示された。
• QCP（$x = 0.9$）における比熱は $T^3$ 項を示し、$x = 0$ の場合と比較して4.6倍大きい。これは臨界点における線形分散関係 $\omega \propto q$ と整合的である。
• 線形分散から動的指数 $z = 1$ が導かれ、有効次元 $d_{\text{eff}} = 4$ が得られ、量子臨界スケーリングと整合的であった。