[論文レビュー] An Atomistic-based Finite Deformation Continuum Membrane Model for Monolayer Transition Metal Dichalcogenides

Upendra Yadav, Susanta Ghosh|arXiv (Cornell University)|Feb 8, 2022

2D Materials and Applications参考文献 75被引用数 6

ひとこと要約

本稿では、結晶弾性理論、指数関数的コーシー＝ボーン則、および2つの垂直方向ひずみを組み合わせることで、多原子層構造を考慮した、原子論的に基づく有限変形連続体膜モデルを、単層遷移金属ジ chalcogenides (TMDs) に対して提案する。このモデルは、大規模なTMDs（数千万原子を含む）において、材料の弾性率、後屈曲挙動、平衡エネルギーを、原子論的シミュレーションおよび実験データと一致させる正確な予測を行う。

ABSTRACT

A finite-deformation crystal-elasticity membrane model for Transition Metal Dichalcogenide (TMD) monolayers is presented. Monolayer TMDs are multi-atom-thick two-dimensional (2D) crystalline membranes having atoms arranged in three parallel surfaces. In the present formulation, the deformed configuration of a TMD-membrane is represented through the deformation map of its middle surface and two stretches normal to the middle surface. Crystal-elasticity based kinematic rules are employed to express the deformed bond lengths and bond angles of TMDs in terms of the continuum strains. The continuum hyper-elastic strain energy of the TMD membrane is formulated from its inter-atomic potential. The relative shifts between two simple lattices of TMDs are also considered in the constitutive relation. A smooth finite element framework using B-splines is developed to numerically implement the present continuum membrane model. The proposed model generalizes the crystal-elasticity-based membrane theory of purely 2D membranes, such as graphene, to the multi-atom-thick TMD crystalline membranes. The significance of relative shifts and two normal stretches are demonstrated through numerical results. The proposed atomistic-based continuum model accurately matches the material moduli, complex post-buckling deformations, and the equilibrium energies predicted by the purely atomistic simulations. It also accurately reproduces the experimental results for large-area TMD samples containing tens of millions of atoms.

研究の動機と目的

• 計算的に高コストな原子論的シミュレーションと現象的連続体モデルの間のギャップを埋める、単層TMDsの予測可能な連続体モデルフレームワークを構築すること。
• TMDsが3つの平行な原子層からなる多原子層構造を考慮するため、構成モデルに2つの垂直方向ひずみおよび相対的原子シフトを導入すること。
• 従来、グラフェンのような単原子層2次元材料に限定されていた結晶弾性理論に基づく膜理論を、多原子層構造を持つTMD結晶膜に一般化すること。
• 原子間ポテンシャルから導出された超弾性ひずみエネルギー関数を定式化することで、大規模TMDs（例：数千万原子）の効率的かつ高精度なシミュレーションを可能にすること。

提案手法

• TMD膜の変形は、その中央面の変形写像に加え、上層および下層の chalcogen 原子層の垂直方向変位を表す2つの垂直方向ひずみによって記述される。
• 曲がった多原子層膜の正確な運動学的表現を確保するため、原子結合長および角度を連続体のひずみ尺度に写像する指数関数的コーシー＝ボーン則が採用される。
• 超弾性ひずみエネルギーは、原子間ポテンシャルから直接導出され、原子論的物理を連続体フレームワークに埋め込む。
• 金属層および chalcogen 層の2つの単純格子間の相対的シフトを構成モデルに組み込むことで、層間結合効果を捉える。
• 曲率に基づくエネルギー表現に必要な有界な2階微分を保証するため、Bスプライン基底関数を用いた滑らかな有限要素法が開発される。
• 変分原理の弱形式を用いて数値的に実装され、曲率およびひずみ尺度に関するエネルギーの導関数が、合成法則および曲率テンソルの固有値分解を用いて解析的に計算される。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 多原子層構造を有するTMD単層膜の有限変形挙動を、グラフェンのような単原子層2次元材料とは異なる正確な連続体膜モデルがどのように表現できるか。
• RQ2 2つの垂直方向ひずみおよび相対的原子シフトが、大変形下におけるTMDの機械的応答を捉える役割を果たすメカニズムは何か。
• RQ3 原子間ポテンシャルから導出された結晶弾性理論に基づく連続体モデルは、原子論的シミュレーションで観察される複雑な後屈曲挙動（例：しわや折りたたみ）を再現できるか。
• RQ4 このモデルは、数千万原子を含む大面積TMDsの平衡エネルギーおよび機械的弾性率を、高い精度と計算効率で予測できるか、その範囲はどの程度か。

主な発見

• 提案されたモデルは、完全に原子論的シミュレーションで予測されたTMD単層膜の面内および垂直方向の機械的弾性率を正確に再現する。
• 2つの垂直方向ひずみおよび相対的シフトの導入により、しわや折りたたみを含む複雑な後屈曲変形の捕捉能力が顕著に向上する。
• モデルは、さまざまな変形状態におけるTMDの平衡エネルギーを、大規模な原子論的シミュレーションの結果と一致させることに成功した。
• Bスプライン有限要素フレームワークにより、曲率依存エネルギーの安定的かつ高精度な計算が可能となり、エネルギーの曲率およびひずみに関する2階微分が解析的に導出された。
• 大面積TMD試料において、実験測定値と優れた一致を示し、実験的関心のあるスケールでの予測能力を実証した。
• スケールに応じた計算効率が示され、数千万原子を含むTMD膜のシミュレーションが、原子論的忠実性を維持したまま実現可能であることを示した。