[論文レビュー] An efficient deterministic perturbation theory for selected configuration interaction methods

Norm M. Tubman, Daniel S. Levine+3 more|arXiv (Cornell University)|Aug 6, 2018

Advanced Chemical Physics Studies参考文献 1被引用数 26

ひとこと要約

本論文は、高速なソーティング手法と最適化されたデータ構造を活用して、選択的配置相互作用（SCI）手法における高効率で完全に決定的な2次摂動理論（PT2）アルゴリズムを提示する。この手法は、最近の確率的アプローチと比較して、PT2補正の計算を桁違いに高速化する。本手法は高い精度とスケーラビリティを達成し、F₂のような困難な系ですら、限定的な計算リソースで収束を実現する。また、コンパクトな基底状態SCI波動関数がPT2収束を顕著に加速することを示している。

ABSTRACT

The interplay between advances in stochastic and deterministic algorithms has recently led to development of interesting new selected configuration interaction (SCI) methods for solving the many body Schrödinger equation. The performance of these SCI methods can be greatly improved with a second order perturbation theory (PT2) correction, which is often evaluated in a stochastic or hybrid-stochastic manner. In this work, we present a highly efficient, fully deterministic PT2 algorithm for SCI methods and demonstrate that our approach is orders of magnitude faster than recent proposals for stochastic SCI+PT2. We also show that it is important to have a compact reference SCI wave function, in order to obtain optimal SCI+PT2 energies. This indicates that it advantageous to use accurate search algorithms such as 'ASCI search' rather than more approximate approaches. Our deterministic PT2 algorithm is based on sorting techniques that have been developed for modern computing architectures and is inherently straightforward to use on parallel computing architectures. Related architectures such as GPU implementations can be also used to further increase the efficiency. Overall, we demonstrate that the algorithms presented in this work allow for efficient evaluation of trillions of PT2 contributions with modest computing resources.

研究の動機と目的

• 選択的配置相互作用（SCI）手法における確率的PT2補正の高速で決定的な代替手法を開発すること。
• SCI分野における確率的アプローチの増加にもかかわらず、効率的な決定的PT2アルゴリズムの不足に応えること。
• F₂ や遷移金属錯体のような強い相関系に対して、SCI+PT2計算の効率と精度を向上させること。
• コンパクトな基底状態SCI波動関数がPT2収束速度と精度に与える影響を実証すること。
• 現代の並列処理およびGPUアーキテクチャ上でスケーラブルで高パフォーマンスなSCI+PT2計算を可能にすること。

提案手法

• 本手法は、現代のコンputングアーキテクチャに最適化された高速ソーティングアルゴリズムを用い、多数の配置相互作用デターミナントを効率的に整理・処理する。
• ソーティングの前段階でビットストリングを64ビット整数にハッシュ化することで、メモリアクセスを削減し、PT2評価時のデータ検索を高速化する。
• 電子励起からの事前計算された部分寄与を用いて、対角行列要素の高速計算を実装し、1接続あたりの計算時間を短縮する。
• アルゴリズムは、基底状態SCI波動関数からのすべての単一および二重励起接続を体系的に評価することで、全PT2エネルギーを計算する。
• 規則的なメモリアクセスパターンとデータ並列演算を有するため、本手法は本質的に並列化可能であり、GPU加速に適している。
• 確率的サンプリングを回避し、関連するすべての行列要素を決定的に列挙・総和することで、再現可能性を保証し、確率的手法よりも高い精度を達成する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 完全に決定的なPT2アルゴリズムは、SCI手法において、最近の確率的およびハイブリッド確率的手法よりも速度と精度で優れるか？
• RQ2 基底状態波動関数のコンパクトさが、SCI+PT2計算の収束速度と精度に与える影響は何か？
• RQ3 現代のハイパフォーマンスアーキテクチャ上での、システムサイズおよび基底関数サイズの増大に伴う決定的PT2のスケーリング特性はいかなるものか？
• RQ4 最適化されたデータ構造およびソーティング技術は、1兆個以上のPT2行列要素の評価コストを顕著に低減できるか？
• RQ5 数値精度を考慮しても、決定的PT2に確率的手法よりも根本的な利点があるか？

主な発見

• 決定的PT2アルゴリズムは、最近の確率的手法と比較して、SCI+PT2計算において2桁の速度向上を達成した。
• 本アルゴリズムは、従来のSCI手法では取り扱いが困難とされていたF₂の基底状態エネルギーを正常に収束させた。
• 大規模なcc-pVQZ基底関数系の計算において、ビットストリングをソーティング前に64ビット整数にハッシュ化することで、2倍の速度向上が得られた。
• ASCI探索によって得られるコンパクトな基底状態SCI波動関数は、PT2収束を顕著に加速させ、全体の精度を向上させる。
• 本手法により、限定的な計算リソースでも1兆個以上のPT2寄与を評価可能であり、並列およびGPUアーキテクチャ上で高いスケーラビリティを示した。
• 決定的アプローチは、サンプリング誤差を排除し再現性を保証するため、確率的手法よりも本質的に高い精度を有する。