[論文レビュー] An orthogonalization-free parallelizable framework for all-electron calculations in density functional theory

Bin Gao, Guanghui Hu+2 more|arXiv (Cornell University)|Jul 28, 2020

Advanced Chemical Physics Studies被引用数 4

ひとこと要約

本稿では、全電子Kohn–Sham密度汎関数理論計算のための、正規直交化を不要とする並列処理可能なアルゴリズム（PCAL）を提案する。全エネルギー最小化問題を再定式化し、反復的正規直交化を回避することで、BLAS最適化演算を用いて高い並列スケーラビリティと効率性を達成した。SCFおよびMOptQR手法と比較して、大規模分子系において優れた収束性とスループット向上を示した。

ABSTRACT

All-electron calculations play an important role in density functional theory, in which improving computational efficiency is one of the most needed and challenging tasks. In the model formulations, both nonlinear eigenvalue problem and total energy minimization problem pursue orthogonal solutions. Most existing algorithms for solving these two models invoke orthogonalization process either explicitly or implicitly in each iteration. Their efficiency suffers from this process in view of its cubic complexity and low parallel scalability in terms of the number of electrons for large scale systems. To break through this bottleneck, we propose an orthogonalization-free algorithm framework based on the total energy minimization problem. It is shown that the desired orthogonality can be gradually achieved without invoking orthogonalization in each iteration. Moreover, this framework fully consists of Basic Linear Algebra Subprograms (BLAS) operations and thus can be naturally parallelized. The global convergence of the proposed algorithm is established. We also present a precondition technique which can dramatically accelerate the convergence of the algorithm. The numerical experiments on all-electron calculations show the efficiency and high scalability of the proposed algorithm.

研究の動機と目的

• 立方体スケールの正規直交化手順に起因する、全電子Kohn–Sham DFTにおける計算ボトルネックを解消すること。
• 各反復で明示的または暗黙の正規直交化を回避するスケーラブルで並列処理可能なアルゴリズムを開発すること。
• 有限要素離散化とBLAS最適化演算を活用して、大規模な全電子計算を効率的に行えるようにすること。
• 新規のプリコンディショナを導入することで、グローバル収束を確立し、収束速度を向上させること。
• C384（1152軌道）を含む大規模分子系において、強力な耐障害性と高い並列スケーラビリティを示すこと。

提案手法

• 正規直交性制約を伴う全エネルギー最小化問題にKohn–Sham基底状態問題を再定式化し、各ステップでの正規直交化の必要性を回避する。
• 正規直交性を明示的射影ではなく最適化ダイナミクスによって暗黙的に強制する、新規のアルゴリズムフレームワーク（PCAL）を提案する。
• 原子核付近の電子密度特異性を解消するため、径方向メッシュ適応を伴う有限要素離散化を用いる。
• 基本線形代数サブルーチン（BLAS）のみを用いてアルゴリズムを実装し、高い並列スケーラビリティを実現する。
• 最適化プロセスの収束を加速するため、問題固有のプリコンディショナを導入する。
• 反復スキームのグローバル収束を保証するため、ラインサーチ戦略を適用する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 全電子Kohn–Sham DFTにおける正規直交化ボトルネックは、収束性や精度を損なわずに排除可能か？
• RQ2 正規直交化を回避しつつ、高い並列スケーラビリティを達成できるKohn–Sham全エネルギー最小化フレームワークはどのように設計可能か？
• RQ3 新規プリコンディショナの、正規直交化不要アルゴリズムの収束速度に与える影響は何か？
• RQ4 本手法は、古典的SCFおよびMOptQRソルバーと比較して、大規模分子系でどのようにスケーリングするか？
• RQ5 実用的シミュレーションにおいて、初期推定値およびアルゴリズムパラメータに対して、アルゴリズムの耐障害性はどの程度高いか？

主な発見

• PCALアルゴリズムは、軌道数が180を上回る場合、99％を超える並列効率を達成しており、強力なスケーラビリティを示した。
• C384分子（1152軌道）において、16コアで3.76倍のスループット向上を達成し、理想並列化に近い性能を示した。
• SCFおよびMOptQRと比較して、CPU時間の大幅な短縮が見られ、特に大規模系で顕著な改善が得られた。
• 初期推定値やアルゴリズムパラメータに対して感度が低く、数値実験で高い耐障害性を示した。
• プリコンディショナは、ヘリウム（He）、リチウム水素化物（LiH）、メタン（CH4）、水（H2O）、ベンゼン（C6H6）、ナフチジン（C12H10N2）の全テスト分子で収束を加速し、計算複雑度を増加させることなく効率性を向上させた。
• SCFがC384テストで発散したのに対し、本手法はグローバル収束を維持し、大規模系においても発散の問題を回避した。