[論文レビュー] Antiferromagnetic resonance and terahertz continuum in $α-$RuCl$_3$

Arielle Little, Liang Wu+9 more|arXiv (Cornell University)|Apr 24, 2017

Magnetism in coordination complexes被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、時間領域テラヘルツ分光法を用いて、ザラグ状反強磁性体 α-RuCl₃ におけるスピン励起を調査し、ネール温度（7 K）未満で 2.56 meV の鋭い反強磁性共鳴（AFMR）を明らかにした。この共鳴は磁場を加えると幅が広がり、低エネルギーにシフトする。これは長距離スピン秩序の破壊とスピン無秩序相への転移を示唆している。本研究は、AFMRのスペクトル重みを内部で補正された直接測定により評価し、直流磁化率への磁気励起連続体の寄与に上限を設定した。

ABSTRACT

We report measurements of optical absorption in the zig-zag antiferromagnet $α$-RuCl$_3$ as a function of temperature, $T$, magnetic field, $B$, and photon energy, $\hbarω$ in the range $\sim$ 0.3 to 8.3 meV, using time-domain terahertz spectroscopy. Polarized measurements show that 3-fold rotational symmetry is broken in the honeycomb plane from 2 K to 300 K. We find a sharp absorption peak at 2.56 meV upon cooling below the Néel temperature of 7 K at $B=0$ that we identify as magnetic-dipole excitation of a zero-wavevector magnon, or antiferromagnetic resonance (AFMR). With application of $B$, the AFMR broadens and shifts to lower frequency as long-range magnetic order is lost in a manner consistent with transitioning to a spin-disordered phase. From direct, internally calibrated measurement of the AFMR spectral weight, we place an upper bound on the contribution to the $dc$ susceptibility from a magnetic excitation continuum.

研究の動機と目的

• α-RuCl₃ の動的スピン応答をテラヘルツ領域で調べ、量子スピン液体状態に近いかを評価すること。
• 温度、磁場、光子エネルギーの変化に伴う反強磁性共鳴（AFMR）の変化を特定すること。
• AFMR のスペクトル重みを測定し、直流磁化率への磁気励起連続体の寄与を制限すること。
• 1 meV 未満で線形 ω カットオフを示すバンド幅の広い THz 電導度の起源を調査し、スピン自由度と関連している可能性を検討すること。
• キタエフ相互作用および寄生的交換相互作用が、α-RuCl₃ における量子臨界行動を駆動する役割を評価すること。

提案手法

• 時間領域テラヘルツ分光法を用いて、0.3–8.3 meV の光子エネルギー範囲で α-RuCl₃ の光学吸収を測定し、偏光制御により異方性を調べた。
• 偏光測定を用いて、2 K から 300 K の温度範囲でヘキサゴナル格子面上での 3 重回転対称性の破れを検出した。
• 吸収ピークのローレンツフィッティングにより、温度および磁場の関数として AFMR 周波数、減衰率、スペクトル重みを抽出した。
• 光学電導度 σ₁(ω) を、σ₁(ω) = 2nY₀α(ω) の式を用いて吸収係数から計算した。ここで Y₀ = 377 Ω⁻¹ である。
• AFMR のスペクトル重みを内部補正により直接測定し、直流磁化率への磁気励起連続体の寄与に上限を設定した。
• フォノンモードおよび非磁性寄与と比較することで、低エネルギー THz 応答の起源が格子振動や電子状態に起因しないことを裏付けた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 T_N = 7 K 未満で観測された 2.56 meV の鋭い吸収ピークの性質は何か。また、磁場を加えるとどのように変化するか。
• RQ2 AFMR のスペクトル重みは直流磁化率にどの程度寄与しているか。これはスピン液体に類似した連続体の存在を示唆するか。
• RQ3 1 meV 未満で線形 ω カットオフを示すバンド幅の広い THz 吸収の起源は何か。スピン自由度と関連している可能性はあるか。
• RQ4 ヘキサゴナル格子面上での 3 重回転対称性の破れは、温度および磁場の変化にどのように応答するか。
• RQ5 キタエフおよび寄生的交換相互作用は、α-RuCl₃ で観測された量子臨界行動を駆動する役割を果たしているか。

主な発見

• ネール温度（7 K）未満で、2.56 meV の鋭い反強磁性共鳴（AFMR）ピークが観測され、これはゼロ波数定数の磁気励起（マグノン）と特定された。
• 磁場を加えると、AFMR は幅が広がり、周波数が低くなる。これは長距離スピン秩序の破壊とスピン無秩序相への転移を示唆している。
• AFMR のスペクトル重みは内部補正を経て直接測定され、直流磁化率への磁気励起連続体の寄与に上限が設定された。
• 光学電導度 σ₁(ω) は、約 1 meV 未満で線形 ω カットオフを示し、室温までその性質が維持される。σ(0) ≈ 3×10⁻⁴ Ω⁻¹ cm⁻¹ であり、直流応答が著しく抑制されていることを示している。
• バンド幅の広い THz 吸収は、フォノンモードや通常の電子遷移では説明できない。主なフォノン共鳴は約 35 meV にあり、ローレンツフィットでは測定された低エネルギー応答に達しない。
• 観測された低エネルギー THz 応答は、キタエフ＝ヘイゼンバーグ模型の理論予測と類似しており、電導度の起源がスピン自由度に起因する可能性がある。ルーティル酸イオン層あたりの光学電導度は約 10⁻⁴(e²/h) であり、ヒューベルトシュマイド鉱物と同等の値である。