[論文レビュー] Ar:N$_2$ - a non-universal glass

Alejandro Gaita‐Ariño, V.F. González‐Albuixech+1 more|arXiv (Cornell University)|May 9, 2014

Glass properties and applications被引用数 3

ひとこと要約

本稿は、KBr:CNなどのユニバーサルガラスとは異なり、Ar:N₂には小さなバイアスエネルギーを有する弱く相互作用する二準位系（TLS）の明確なクラスが存在しないことから、非ユニバーサルガラスであることを示している。Lennard-JonesおよびDFT計算により、Ar:N₂には低結合TLSが存在しないことが明らかになり、Ar:N₂:COは異常に軟らかな格子力学のため、ユニバーサリティが約0.1 K未塔で現れる可能性がある。これは長年の低温ガラス挙動の不一致を解消するものである。

ABSTRACT

The bias energies of various two-level systems (TLSs) and their strengths of interactions with the strain are calculated for Ar:N$_2$ glass. Unlike the case in KBr:CN, a distinct class of TLSs having weak interaction with the strain and untypically small bias energies is not found. The addition of CO molecules introduces CO flips which form such a class of weakly interacting TLSs, albeit at much lower coupling than are typically observed in solids. We conclude that because of the absence of a distinct class of weakly interacting TLSs, Ar:N$_2$ is a non-universal glass, the first such system in three dimensions and in ambient pressure. Our results further suggest that Ar:N$_2$:CO may show universal properties, but at temperatures lower than $\approx 0.1$ K, much smaller than typical temperature $\approx 3$ K associated with universality, because of the untypical softness of this system. Our results thus shed light on two long standing questions regarding low temperature properties of glasses: the necessary and sufficient conditions for quantitative universality of phonon attenuation, and what dictates the energy scale of $\approx 3$ K below which universality it typically observed.

研究の動機と目的

• Ar:N₂がKBr:CNのような系と同様に、ユニバーサル低温ガラス挙動を示すかどうかを特定すること。
• 第一原理および古典的モデルを用いて、Ar:N₂およびAr:N₂:COにおける二準位系（TLS）の性質および歪み結合の特徴を調査すること。
• 比熱測定においてCOのフリップ寄与が認められないことと、二TLSモデルによるユニバーサル挙動の予測との間にある顕著な矛盾を解消すること。
• 不規則固体のフォノン減衰および低温性質における定量的ユニバーサリティの必要十分条件を明確にすること。
• TLSの歪み結合強度およびバイアスエネルギー分布が、ユニバーサリティの閾値をどのように決定するかを評価すること。

提案手法

• Ar:N₂およびAr:N₂:COにおけるTLS構成をシミュレートするために、Lennard-Jones（LJ）ポテンシャルを用いた離散的原子モデルを採用した。
• さまざまなTLS（COのフリップ、回転、ペア励起）の歪み結合定数（γ）を計算するために、密度汎関数理論（DFT）を適用した。
• 弱い歪み結合を有するTLSの明確なクラスを特定するために、TLSバイアスエネルギーの状態密度（DOS）を計算した。
• さまざまな励起タイプ間でのTLS-歪み相互作用定数（γ）の典型的な値を分析し、比較した。
• 反転対称的で弱く結合したTLSの観点から、ユニバーサリティの出現を二TLSモデルを用いて解釈した。
• 典型的な3 Kの閾値と比較して、γ値およびエネルギースケールを用いてユニバーサリティの温度スケールを評価した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 Ar:N₂は、ユニバーサル低温挙動に必要な、弱い歪み結合および低バイアスエネルギーを有する二準位系（TLS）の明確なクラスを有するか？
• RQ2 CO不純物が存在するにもかかわらず、Ar:N₂:COは二TLSモデルの予測とは異なり、ユニバーサルフォノン減衰を示さないのはなぜか？
• RQ3 通常、ユニバーサリティが約3 K未塔で出現するエネルギースケールは何かを決定づけるのか。また、なぜAr:N₂:COではその値が低いのか？
• RQ4 Ar:N₂におけるユニバーサル挙動の欠如は、弱い歪み結合を有する局所的反転対称TLSの欠如に起因するといえるか？
• RQ5 Ar:N₂:COにおける格子の軟らかさが、TLS-フォノン結合をどれほど抑制し、ユニバーサリティの発現をどれほど遅らせるのか？

主な発見

• Ar:N₂には、小さなバイアスエネルギーを有する弱く相互作用するTLSの明確なクラスが存在せず、これは非ユニバーサルガラスであることを示しており、常圧下で初めてそのような3次元系が同定された。
• Ar:N₂では、N₂の回転、ペア励起、およびArの変位といったすべてのTLSが、典型的な歪み結合定数（γ）として約10 meVを示し、体系的な抑制は見られない。
• Ar:N₂:COにおけるCOフリップは、KBr:CNにおけるCN⁻フリップと同様に、γ_f ≈ 0.1 eVの弱く相互作用するTLSのクラスを形成するが、格子の軟らかさのため、通常に比べて著しく小さい結合が見られる。
• Ar:N₂:COにおけるCOフリップおよび回転の典型的なTLS-歪み結合は、KBr:CNと比較してそれぞれ約3倍および1桁の程度小さくなっている。
• その結果、Ar:N₂:COにおけるユニバーサリティは、通常の3 Kの閾値とは著しく異なる約0.1 K未塔でのみ予想される。
• Ar:N₂に低エネルギーで弱く結合したTLSが存在しないことが、過剰な低温比熱とは対照的に非ユニバーサル熱伝導率を説明する。