[論文レビュー] Assessing the feasibility of near-ambient conditions superconductivity in the Lu-N-H system

Yue‐Wen Fang, Đorđe Dangić+1 more|arXiv (Cornell University)|Jul 20, 2023

Rare-earth and actinide compounds参考文献 61被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、高スループットな結晶構造予測と高速Tc推定器を用いて、常圧に近い圧力下におけるLu-N-H系における超伝導性を評価した。1 GPaでは安定な超伝導相は得られなかったが、立方晶Lu4H11N（20 GPaで100 K）やLaH10に類似したLuH10（175 GPaで286 K）といった準安定相の高Tc候補が同定された。これは、高Tc超伝導は常圧の相ではなく、高圧下の準安定状態でのみ実現可能であることを示唆している。

ABSTRACT

The recent report of near-ambient superconductivity in nitrogen-doped lutetium hydrides (Lu-N-H) has generated a great interest. However, conflicting results have raised doubts regarding superconductivity. Here, we combine high-throughput crystal structure predictions with a fast predictor of the superconducting critical temperature ($T_c$) to shed light on the properties of Lu-N-H at 1 GPa. None of the predicted structures shows the potential to support high-temperature superconductivity and the inclusion of nitrogen favors the appearance of insulating phases. Despite the lack of near-ambient superconductivity, we consider alternative metastable templates and study their $T_c$ and dynamical stability including quantum anharmonic effects. The cubic Lu$_4$H$_{11}$N exhibits a high $T_c$ of 100 K at 20 GPa, a large increase compared to 30 K obtained in its parent LuH$_3$. Interestingly, it has a similar X-ray pattern to the experimentally observed one. The LaH$_{10}$-like LuH$_{10}$ and CaH$_6$-like LuH$_6$ become high-temperature superconductors at 175 GPa and 100 GPa, with $T_c$ of 286 K and 246 K, respectively. Our findings suggest that high-temperature superconductivity is not possible in stable phases at near-ambient pressure, but metastable high-$T_c$ templates exist at moderate and high pressures.

研究の動機と目的

• 最近の矛盾する実験的報告に基づき、窒素ドーピングされたルテチウム水素化物（Lu-N-H）における常圧近傍超伝導の可能性を評価すること。
• 低圧下におけるLu-N-H相の真の結晶構造と安定性を同定することで、実験報告の不一致を解消すること。
• ルテチウム水素化物における窒素ドーピングが、常圧またはその近辺で高Tc超伝導相を安定化できるかどうかを特定すること。
• 準安定高圧相が高Tc超伝導を実現するためのテンプレートとしての可能性を調査すること。
• ab initio手法を用いて、窒素がルテチウム系水素化物の電子的およびフォノン的性質に与える影響を明確にすること。

提案手法

• Lu-HおよびLu-N-H系における安定相および準安定相を探索するために、高スループットなab initio結晶構造予測を実施した。
• 機械学習にインspiredされた高速予測器を用いて、予測された構造のTcを迅速に推定した。
• 候補相の電子構造、フォノン分散、電子-フォノン結合を計算するために、密度汎関数理論（DFT）計算を実施した。
• 水素およびルテチウムのスピン格子の結合および対称性効果を理解するために、Bader電荷解析および構造的解析を実施した。
• 動的安定性および量子的非調和効果を評価することで、予測された高Tc相の実現可能性を検証した。
• 予測されたX線回折パターンと実験データを比較することで、構造的同定を検証した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 1 GPaにおける安定なLu-N-H相が、最近の実験で報告されたように高Tc超伝導を支持できるか？
• RQ2 常圧近傍超伝導を示すと報告されたLu-N-H相の真の結晶構造は何か？
• RQ3 ルテチウム水素化物における窒素ドーピングが、電子的または構造的変更を通じてTcを向上させるか？
• RQ4 Lu-N-H系に高圧下の準安定相として高Tc超伝導を示す相が存在するか？
• RQ5 窒素ドーピングによる水素サイトの対称性および格子構造の変化が、電子-フォノン結合およびTcに与える影響は何か？

主な発見

• 1 GPaにおける安定なLu-N-H相は超伝導を示さず、窒素の導入は絶縁体または非超伝導相を好む傾向を示した。
• 実験的に報告されたXRDパターンは、元の主張とは対照的に、Fm-3m対称性のLuH2相の方がより適切に説明された。
• 20 GPaにおける準安定立方晶Lu4H11Nは、電子-フォノン結合の増強およびフェルミエネルギー付近の状態密度（DOS）の増加により、Tcが100 Kに達し、純粋なLuH3（30 K）よりも3倍も向上した。
• LaH10に類似したLuH10相は175 GPaで高Tc超伝導体となり、予測Tcは286 Kに達する一方、CaH6に類似したLuH6は100 GPaで246 Kに達した。
• 窒素ドーピングは、特に高対称性位置からずれる四面体配位のH原子の変位を引き起こし、これが電子-フォノン結合の強化に寄与した。
• Lu4H11NにおけるTcの向上は、主にフェルミエネルギー付近の電子状態密度の増加およびH支配のフォノンモードの変更に起因し、窒素の直接的寄与とは無関係であった。