[論文レビュー] Atomic mechanism of phase transition between metallic and semiconducting MoS2 single-layers

Yung‐Chang Lin, Dumitru Dumcenco+2 more|arXiv (Cornell University)|Oct 9, 2013

2D Materials and Applications参考文献 22被引用数 4

ひとこと要約

本研究では、in situ走査型透過電子顕微鏡（STEM）を用いて、単層MoS2における1T（金属的）から2H（半導体的）相転移の原子スケールメカニズムを解明した。転移はS/Mo原子平面のすべりを経て進行し、中間的なα相を必要とし、βおよびγ境界の移動が相の成長を駆動する。高温で高強度電子線照射を施すことにより、2H行列内に1T相を制御的に核化可能であり、ナノスケールの電子的ドメイン工学が可能となる。

ABSTRACT

Structural transformation between metallic (1T) and semiconducting (2H) phases of single-layered MoS2 was systematically investigated by an in situ STEM with atomic precision. The 1T/2H phase transition is comprised of S and/or Mo atomic-plane glides, and requires an intermediate phase (α-phase) as an indispensable precursor. Migration of two kinds of boundaries (β and γ-boundaries) is also found to be responsible for the growth of the second phase. The 1T phase can be intentionally introduced in the 2H matrix by using a high dose of incident electron beam during heating the MoS2 single-layers up to 400~700°C in high vacuum and indeed controllable in size. This work may lead to the possible fabrication of composite nano-devices made of local domains with distinct electronic properties.

研究の動機と目的

• 単層MoS2における金属的1T相と半導体的2H相の間の相転移を規定する原子スケールのメカニズムを理解すること。
• 中間相の役割および原子的境界のダイナミクスが相転移をどのように促進するかを特定すること。
• 将来のナノデバイス応用を想定し、2H行列内における1T相の制御可能な核化と成長を実証すること。

提案手法

• 原子分解能を有するin situ走査型透過電子顕微鏡（STEM）を用いて、相転移中の構造的変化をリアルタイムで観察した。
• 400–700 °Cの温度範囲で高真空下で高強度電子ビーム照射を施し、1T相の誘導と制御を実施した。
• 原子のずれおよび境界の移動（βおよびγ境界）を追跡することで、相転移の動的経路を同定した。
• 中間相αの存在とその役割を分析し、転移メカニズムにおける必要性を評価した。
• 電子ビーム線量と熱的活性化を相関させることで、制御可能なパラメータを特定した。
• 高分解能像を用いて、2Hおよび1T相の明確な原子積層構造と電子的性質の違いを特徴づけた。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 単層MoS2における1T（金属的）相と2H（半導体的）相の間の転移を支配する原子レベルのプロセスは何か？
• RQ2 1T/2H相転移には中間相が必要であるか。もしそうであれば、その構造と役割は何か？
• RQ3 βおよびγ境界の移動は、転移中の新相の成長にどのように寄与するか？
• RQ4 電子ビーム照射を用いて、2H行列内に1T相を制御的に核化し成長させることは可能か？
• RQ5 MoS2における決定的相工学を可能にするための重要なパラメータ（ビーム線量、温度）は何か？

主な発見

• 1T/2H相転移は、一点からの核化ではなく、SおよびMo原子平面の協調的すべりによって進行する。
• 中間相αは相転移の不可欠な前駆体であり、1Tと2H構造の間の直接的遷移ではないことを示唆する。
• βおよびγ境界の移動が、2H行列内における1T相の成長を担っており、明確に異なる境界ダイナミクスが観察された。
• 400–700 °Cに加熱しながら高強度電子線照射を施すことにより、2H行列内に1T相を意図的に導入し、サイズを制御的に成長させられる。
• この転移は可逆的かつ調整可能であり、金属的および半導体的ドメインを空間的に定義されたハイブリッドナノ構造の作製が可能となる。
• 観察された原子的メカニズムは、ナノエレクトロニクス用途に向けた、特性を調整可能なMoS2ベースのヘテロ構造の設計に基盤を提供する。