[論文レビュー] Atomic-resolution elemental mapping at cryogenic temperatures enabled by direct electron detection

Berit H. Goodge, David J. Baek+1 more|arXiv (Cornell University)|Jul 19, 2020

Advanced Electron Microscopy Techniques and Applications参考文献 33被引用数 9

ひとこと要約

本研究では、走査型透過電子顕微鏡と電子エネルギー損失分光法（STEM-EELS）を用いて、直接電子検出（DED）により凍結温度での原子分解能 Elemental マッピングを実証した。Gatan K2 Summit DED は従来のCCDと比較して、優れた検出量子効率と狭い点ずれ関数を有するため、格子縞のコントラストが最大40％向上し、高速な取得レート（1秒間に400スパン）でも、La-M₂,₃（1123 eV）やBi-M₄,₅（2580 eV）といった微小および高エネルギー端の高感度マッピングが可能となった。

ABSTRACT

Spectroscopic mapping by scanning transmission electron microscopy coupled with electron energy loss spectroscopy (STEM-EELS) is a powerful technique for determining the structure and chemistry of a wide range of materials and interfaces. The extension of this technique to cryogenic temperatures opens the door to new experiments across many fields including materials physics, energy storage and conversion, and biology. Such experiments, however, often face signal limitations due to sample sensitivity or the need for rapid data acquisition under less stable cryogenic conditions. Compared to traditional indirect detection systems such as charge coupled devices (CCDs), direct electron detectors (DEDs) offer improved detective quantum efficiencies, narrower point spread functions, and superior signal-to-noise ratios. Here, we compare the performance of a Gatan K2 Summit DED to an UltraScan 1000 CCD for use in signal-limited atomic-resolution STEM-EELS experiments. Due to its improved point spread function, the DED's energy resolution remains comparable to that of the CCD at a 5 times lower dispersion, providing simultaneous access to a much broader total energy range without sacrificing spectral resolution. More importantly, the benefits of direct detection enable a variety of low-signal experiments, including atomic-resolution mapping of minor and high energy edges such as the La-M$_{2,3}$ edge at 1123 eV and the Bi-M$_{4,5}$ edge at 2580 eV. For rapid acquisitions at 400 spectra per second, elemental maps recorded with the DED show an up to 40 percent increase in atomic lattice fringe contrast compared to those acquired with the CCD. Taking advantage of these performance improvements and the fast readout of the K2 DED, we use direct detection STEM-EELS to demonstrate atomic-resolution elemental mapping at cryogenic temperatures.

研究の動機と目的

• 放射線感受性材料の研究を目的とした、原子分解能 STEM-EELS を凍結温度に応用すること。
• 試料の感受性と高速データ取得のニーズによる信号制限を克服すること。
• 低信号・高分解能分光法における直接電子検出器（DED）と従来のキャパシティブ・コウドウデバイス（CCD）の性能を比較すること。
• 凍結条件下で原子分解能で微小および高エネルギー端（例：La-M₂,₃ および Bi-M₄,₅）のマッピングを可能とすること。
• DEDを用いた高速・高コントラストな Elemental マッピングが、凍結 STEM-EELS において実現可能であることを示すこと。

提案手法

• 原子分解能 STEM-EELS における高感度電子カウントに、Gatan K2 Summit 直接電子検出器（DED）を採用した。
• 検出量子効率、点ずれ関数、信号対雑音比の観点から、UltraScan 1000 CCD と DED の性能を比較した。
• DED が有する狭い点ずれ関数を活用し、分散を5倍低くした状態でも同等のエネルギー分解能を維持でき、広いエネルギー範囲へのアクセスが可能となった。
• 400スパン/秒という高速取得レートで、動的凍結条件下での性能を評価した。
• 4.5 K での複雑酸化物の原子分解能 Elemental マッピング（La および Bi エッジを含む）を実施した。
• エネルギー選別画像法とスペクトルのデコンボリューションを用いて、低信号データからの要素コントラストを抽出した。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 直接電子検出は、CCD と比較して信号の忠実度を向上させ、凍結温度下での原子分解能 Elemental マッピングを可能にするか？
• RQ2 DED の狭い点ずれ関数は、CCD と比較して分光分解能とエネルギー範囲にどの程度向上効果をもたらすか？
• RQ3 DED は、低電子線線量下でも、凍結条件下で微小および高エネルギー端（例：La-M₂,₃ および Bi-M₄,₅）を原子分解能でマッピング可能か？
• RQ4 高速取得レート（1秒間に400スパン）下で、DED の格子縞コントラストは CCD と比較してどの程度優れているか？
• RQ5 直接検出は、凍結温度下での放射線感受性材料において、弱いスペクトル特徴の検出可能性にどのような影響を与えるか？

主な発見

• DED は、1秒間に400スパンの取得レート下でも、CCD と比較して最大40％高い原子格子縞コントラストを達成した。
• 狭い点ずれ関数のおかげで、DED は分散を5倍低くした状態でも、CCD と同等のエネルギー分解能を維持でき、分解能を失うことなく広い全エネルギー範囲へのアクセスが可能となった。
• DED により、低強度・高エネルギーのため検出が困難な La-M₂,₃ エッジ（1123 eV）および Bi-M₄,₅ エッジ（2580 eV）の原子分解能マッピングに成功した。
• DED の向上した検出量子効率により、放射線感受性材料にとって重要な低信号領域での高感度検出が可能となった。
• K2 DED の高速リードアウトにより、1秒間に400スパンという高速データ取得が可能となり、ビームダメージを最小限に抑えた動的凍結実験が実現した。
• 高感度、高速リードアウト、優れた点ずれ関数の組み合わせにより、複雑酸化物および界面の凍結 STEM-EELS において、直接検出が極めて適していることが明らかになった。