[論文レビュー] Atomistic defect states as quantum emitters in monolayer MoS$_2$

Julian Klein, Michael Lorke+13 more|arXiv (Cornell University)|Jan 4, 2019

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ひとこと要約

この論文は、サブ-nm ヘリウムイオン照射とその後の hBN 被覆により、モノ层 MoS2 における光学活性単一欠陥発光体を決定論的に作成できることを示す。DFTと独立 Boson モデル解析で支持。

ABSTRACT

Quantum light sources in solid-state systems are of major interest as a basic ingredient for integrated quantum device technologies. The ability to tailor quantum emission through deterministic defect engineering is of growing importance for realizing scalable quantum architectures. However, a major difficulty is that defects need to be positioned site-selectively within the solid. Here, we overcome this challenge by controllably irradiating single-layer MoS$_{2}$ using a sub-nm focused helium ion beam to deterministically create defects. Subsequent encapsulation of the ion bombarded MoS$_{2}$ flake with high-quality hBN reveals spectrally narrow emission lines that produce photons at optical wavelengths in an energy window of one to two hundred meV below the neutral 2D exciton of MoS$_{2}$. Based on ab-initio calculations we interpret these emission lines as stemming from the recombination of highly localized electron-hole complexes at defect states generated by the helium ion bombardment. Our approach to deterministically write optically active defect states in a single transition metal dichalcogenide layer provides a platform for realizing exotic many-body systems, including coupled single-photon sources and exotic Hubbard systems.

研究の動機と目的

• MoS2 におけるフォーカスされたヘリウムイオンビームを用いた、光学的に活性な欠陥発光体の決定論的・部位選択的作成を実証する。
• 中性 MoS2 の励起子以下のスペクトル的に狭く安定な欠陥発光を hBN 被覆により達成する。
• ab-initio 計算と励起子-フォノン結合モデルを用いて放出に関与する欠陥状態を特定する。
• 単一発光体挙動を確立するために、光学特性（線幅、飽和、温度依存性）を特性化する。
• 結合量子発光体および量子多体フォトニック系への潜在的応用を検討する。

提案手法

• MoS2/hBN ヘテロ構造をサブ-nm の焦点を絞ったヘリウムイオンビームで線量 2.2×10^12 cm^-2 で照射する。
• 照射された MoS2 を高品質の hBN で被覆し、スペクトル線幅と安定性を向上させる。
• 低温 μ-PL を実施して、ニュートラル励起子以下の 100–220 meV ウィンドウにあるスペクトル的にシャープな欠陥発光 X_L を同定する。
• 欠陥状態への吸収経路と X^A_1s との関係を探るために PLE スペクトroscopy を実施する。
• Mo 欠陥（V_Mo^0, V_Mo^1−, V_Mo^2−, V_Mo^3−）の DFT 計算（VASP, PBE）を行い、欠陥状態のエネルギーを解析する。
• 独立 Boson モデルで線形状と温度依存性をモデル化し、電子-フォノン結合と局在化スケールを抽出する。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 サブ-nm ヘリウムイオンビームは MoS2 に光学的に活性な欠陥状態を決定論的に書き込めるか？
• RQ2 放出光子に関与する欠陥状態のエネルギー、特性、局在化は何か？
• RQ3 hBN 被覆は欠陥発光体の線幅、安定性、スペクトル位置にどのような影響を与えるか？
• RQ4 これらの欠陥発光体の励起子-フォノン結合の性質と放射寿命はどうなるか？
• RQ5 PLE 測定は欠陳に至る連続的な吸収経路を明らかにし、欠陥ベースの再結合像を支持するか？

主な発見

• スペクトル的に狭い欠陥発光 X_L はニュートラル X_A^1s より 100–220 meV 下方に現れ、FWHM は 0.5–6 meV。
• 発光体は空間的に局在しており、ヘリウムイオン照射の後に hBN 被覆を行った場合にのみ生じる。
• 発光は飽和動作のパワー依存性（P_sat ≈ 10 μW）を示し、単一欠陥状態発光と一致する。
• X_A^1s への PLE 励起により X_L 発光が増強され、自由励起子エネルギー以下の欠陥関連吸収経路が到達可能であることを示唆する。
• Mo 欠陥（V_Mo^0, V_Mo^1−, V_Mo^2−, V_Mo^3−）の DFT は、ギャップ内に欠陥状態を予測し、最も低い空awan 電子-空軌道状態が CBM 付近にあり、ΔE^DFT ≈ 0.22 eV が最大観測ΔE_L と一致する。
• 独立 Boson モデルは温度依存の線形を適合させ、効果的な局在半径 a_B ≈ 2 nm と励起子放射寿命の上限 < 150 ps を得る。