[論文レビュー] Atomistic Global Optimization X: A Python package for optimization of atomistic structures

Mads-Peter Verner Christiansen, Nikolaj Rønne+1 more|arXiv (Cornell University)|Apr 4, 2022

Machine Learning in Materials Science参考文献 91被引用数 37

ひとこと要約

本稿では、原子格子構造のグローバル最適化のためのモジュラー型PythonフレームワークAGOXを紹介する。このフレームワークは、ランダムサーチからGOFEEのような機械学習拡張手法まで、多様なアルゴリズムの効率的実装と実験を可能にする。ASEと連携可能で、ガウス過程回帰を用いたオンザフライのサーモンモデルをサポートし、クラスター、表面、グラフェン埋込窒化物など複雑な系における構造探索を顕著に高速化する。

ABSTRACT

Modelling and understanding properties of materials from first principles require knowledge of the underlying atomistic structure. This entails knowing the individual identity and position of all involved atoms. Obtaining such information for macro-molecules, nano-particles, clusters, and for the surface, interface, and bulk phases of amorphous and solid materials represents a difficult high dimensional global optimization problem. The rise of machine learning techniques in materials science has, however, led to many compelling developments that may speed up such structure searches. The complexity of the new methods have established the necessity for an efficient way of experimenting with and assembling them into global optimization algorithms. In this paper we introduce the Atomistic Global Optimization X (AGOX) framework and code, as a customizable approach to building efficient global optimization algorithms. A modular way of expressing global optimization algorithms is described and modern programming practices are used to enable that modularity in the freely available AGOX python package. Two examples of global optimization problems are analyzed: One that is computationally inexpensive which is used to showcase that AGOX enables the expression of multiple global optimization algorithms. As the other example, AGOX is used for solving a complex atomistic optimization problem for a metal-nitride nano-cluster embedded in a graphene sheet as described at the density functional theory (DFT) level.

研究の動機と目的

• 原子格子系におけるグローバル最適化アルゴリズムの実装とテストを可能にする柔軟で拡張可能なフレームワークの開発。
• 特に機械学習を統合する現代の最適化手法の複雑化に対応し、迅速なプロトタイピングと実験を可能にする。
• 第一原理計算とサーモンモデルを統合的に扱える、単一で使いやすいコードベースの統合を容易にする。
• バシンホッピングから遺伝的アルゴリズム、ML加速手法まで、多様な最適化戦略をさまざまな材料系に適用可能にする。
• 現代のプログラミング実践と電子構造コードとの相互運用性を活かした、スケーラブルで並列処理可能なソリューションの提供。

提案手法

• AGOXは、データ型モジュール（例：環境、集団）とアクション型モジュール（例：生成、最適化、評価）を備えたモジュラー・アーキテクチャに基づき、グローバル最適化ワークフローを構成する。
• ランダム構造探索（RSS）、バシンホッピング（BH）、遺伝的アルゴリズム（EA）、およびGOFEEといった複数の最適化戦略をサポートする。GOFEEはサーモンポテンシャルを用いて高コストなDFT評価を削減する。
• サーモンエネルギー・ランドスケープのモデリングに、ダブルガウスカーネルを用いたガウス過程回帰（GPR）を採用し、下位信頼区間（LCB）の獲得関数により不確実性を考慮した最適化を実現する。
• 構造の特徴量として、径方向および角度成分（Oganov-Valle特徴量）をGPRモデルの入力とし、パラメータをσ = 0.2 Å、l1 = 1.0 Å、l2 = 0.1 Å、β = 0.01、Rθ = 4 Åに設定する。
• グラフラプラシアン固有値を用いたスペクトルクラスタリングにより、トポロジカルに異なる構造を同定し、微小な結合長の変動に依存しない堅牢なクラスタリングを実現する。
• ASEと連携可能で、並列温度法などの手法を用いた並列化をサポートし、HPCリソースの効率的利用を可能にする。

実験結果

リサーチクエスチョン

• RQ1 どのようにして、多様なグローバル最適化アルゴリズムをサポートするモジュラーかつ合成可能なフレームワークを原子格子系に設計できるか？
• RQ2 特にLCB獲得関数を用いたGPRに基づく機械学習サーモンモデルは、複雑な材料のグローバル最適化において、計算コストをどの程度低減できるか？
• RQ3 AGOXは、スズ酸化物表面再構成の事例を通じて、効率性を向上させるためにアルゴリズムの細部な修正をどのように可能にするか？
• RQ4 メタル窒化物クラスターにスピン極化を含むグラフェン中で、AGOXは大規模かつ計算コストの高い系に効果的にスケーリングできるか？
• RQ5 ラプラシアン固有値に基づくスペクトルクラスタリングは、最適化出力における一意で重複のない構造の同定をどのように改善するか？

主な発見

• AGOXは、支持クラスター、表面再構成、大規模炭素クラスターなど多様な系において、RSS、BH、EA、GOFEEといった複数のグローバル最適化手法を効果的に実装・ベンチマークした。
• LCB獲得関数を用いたGOFEE手法により、予測エネルギーと不確実性に基づき有望候補を優先することで、高コストなDFT評価回数が削減された。
• スズ酸化物表面の事例では、AGOXにより標準的なバシンホッピングと機械学習強化型バージョンの直接比較が可能となり、後者の方が計算コストが低減することを示した。
• 2次元炭素クラスターにおいて、並列温度法がAGOXで効果的に適用され、収束が高速化された。並列コンピューティングリソースの有効利用が確認された。
• ラプラシアン固有値に基づくスペクトルクラスタリングにより、構造的に類似した構成が効果的にグループ化され、微小な結合長の変動に敏感でない一意の構造の同定が可能になった。
• フレームワークは完全な再現性と使いやすさを達成しており、AGOX v1.1.0はGNU GPLv3ライセンスでリリースされ、https://agox.gitlab.io/agox にドキュメントが提供されており、コミュニティによる採用と拡張を支援している。